钛基钙钛矿型光催化材料的制备及性能研究

发布时间：2019-09-17 04:40

【摘要】：随着全球工业化进程的发展,环境污染问题日益严重,环境问题已成为21世纪影响人类生存与发展的重要问题。光催化技术因具有工艺简单、操作条件易于控制、能耗低、材料易得、降解污染物彻底和无二次污染等优点,而成为一种理想的环境污染治理和洁净能源生产技术。钙钛矿ABO3型光催化材料,不但具有廉价、无毒、稳定等优点,还具有形貌和结构上的可调性,通过调控A、B位置上的元素组成以及相应的价态,可以实现在可见光区的吸收。本文以开发高效可见光活性催化剂为目标,结合材料的各种表征手段研究了钛基钙钛矿型光催化剂的合成过程、形貌调控机制及其在可见光条件下的光催化机理。具体研究内容如下:(1)通过熔盐法成功制备出了Ca Cu3Ti4O12(CCTO)样品,进一步通过调控不同熔盐组成,熔盐比例,煅烧温度以及煅烧时间实现了CCTO样品的形貌调控,具体形貌有:纳米线、长方体、二十六面体,以及多面体掺杂纳米线形貌。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见光漫反射(Uv-vis)、高倍透射电镜(TEM)等方法对催化剂形貌、结构等性质进行了相应的表征。测试了催化剂在可见光条件下光催化还原CO2的性能,光还原产物均为CO和CH4。不同形貌样品暴露不同的高能晶面使其还原CO2的能力具有差异性。其中,纳米线系列样品通过温度的调控引发原位形成Cu+和/或氧空位,其作为电子捕获中心,增加了光催化还原CO2的能力,生成CO和CH4最高的平均反应速率分别可达14.4μmol·g-1·h-1和24.0μmol·g-1·h-1。(2)以水热法和熔盐法成功制备出了Pb_2Bi_2Ti_4O_(11)(PBTO)样品。采用XRD、SEM、BET等测试手段对催化剂形貌、结构等特性进行了表征。可见光照射条件下,测试了样品分别对罗丹明B(Rh B)和甲基橙(MO)染料的光催化降解性能。水热法制备的样品(H-PBTO)在反应100 min时对Rh B和MO的降解率分别为64%和68%,而熔盐法制备的样品(M-PBTO)在反应60 min时对Rh B的降解率达到了100%,100 min时对MO的降解率达92%。由于M-PBTO较小的粒径和较大的比表面积使得光生电子空穴对容易到达其表面与吸附染料发生反应,提高了电子空穴对的利用率,从而使其催化性能明显高于H-PBTO样品。(3)以简单的熔盐法成功制备了Bi12Ti O20(BTO)的样品。采用XRD、SEM等测试方法对催化剂的形貌,结构性质进行了表征。测试了在可见光照射条件下,BTO催化剂对Rh B的降解性能。由于熔盐法制备样品具有相对较高的比表面积,为反应提供尽可能多的活性位点;并且样品中含有些许Bi3Ti4O12,形成了异质结结构,使光生电子更容易到达催化剂表面,易与吸附在催化剂表面的物质进行反应使其60 min内对Rh B的降解率达到100%。
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X505;TQ426

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