长三角区域背景细气溶胶中不同化学成分质量-粒度分布特征及其来源分析

发布时间：2019-10-21 06:49

【摘要】：大气细颗粒物现已成为我国多数区域的首要污染物,其对能见度降低、气候变化以及人体健康都有重要影响。2013年7月至2014年5月在长三角区域临安大气本底站利用气溶胶质谱仪(Q-AMS)开展了连续四个季节的观测,得到了长三角区域背景PM1中硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机物、氯化物等各化学成分的季节变化特征。长三角区域年均PM1值约为53μg/m3,冬季质量浓度最高(84μg/m3),其次分别为夏季(55μg/m3)、春季(48μg/m3)和秋季(38μg/m3)。有机物是PM1中最主要的化学成分,约占PM1的47%。对有机物使用PMF进行分类解析,结果显示二次有机气溶胶(SOA)在四季所占比重均在65%左右,秋、冬季生物质燃烧产生的有机气溶胶(BBOA)所占比重在9%左右,指示出生物质燃烧的一定影响。对PM1进行酸度分析显示春季和冬季PM1呈酸性,夏季和秋季呈中性。各化学成分的峰值粒径均为冬季最高(~600 nm),显示其老化程度较深,夏季峰值粒径最小(400-500 nm),粒子相对新鲜。各化学成分中,有机气溶胶的峰值粒径最小,硫酸盐的峰值粒径最大,且季节变化也较小,显示硫酸盐的来源四季变化不大。通过对比清洁天气和污染天气的质量浓度和质量-粒度分布发现,冬季污染条件下PM1特征与清洁条件下差异最大,质量浓度可升高24倍,峰值粒径增长1倍。夏季污染时段较清洁时段PM1浓度值以及峰值粒径相差最小,但夏季清洁时段浓度较高,局地产生的新鲜气溶胶较多。除了夏季以外,其他季节污染期间硝酸盐均大幅增加,质量浓度远高于硫酸盐。2013年11-12月长三角区域发生了两次大范围持续的重雾-霾污染事件,污染期间PM1平均质量浓度达到212μg/m3,约为雨后清洁时段的10倍,各化学组分均大幅升高,其中硝酸盐上升最为显著。区域交换不显著的气象条件和来自杭州湾附近气流的短距离输送导致的污染物混合是造成此次污染事件的首要条件,污染形成后边界层下压,较高的相对湿度促进了液相反应的发生导致硫酸盐和硝酸盐的快速生成,期间生物质燃烧导致的BBOA的大幅增长、以及引发的大气氧化性的增强使得低挥发性氧化性有机气溶胶(LV-OOA)在污染期间的上升进一步促进了污染的形成。
【图文】：

是中国气象局最早建设的三个区域本底站之一，也是世界气象组织大气本底监测网点站。临安大气本底站坐落于浙江省临安市横畈镇境内，东经119°44′，北纬30°18′，海拔138.6m。如图2.1所示，该站距离浙江省省会城市杭州市约50km，东北方向约200km 处为上海，西北方向约 250 km 处为南京，站点周围植被覆盖较好，污染源较少，，测得的数据可较好的代表长三角区域混合后的气溶胶。本研究观测时间涵盖夏季（2013.07.20~2013.08.13）、秋季(2013.10.12~2013.10.31，2013.11.14~2013.11.30）、冬季（2013.12.01~2013.12.20）、春季（2014.04.15~2014.05.15）连续的四个季节。图 2.1 临安大气本底站地理位置2.2 实验和仪器介绍观测仪器放置在实验室内，所有仪器都使用同一个共进气系统（如图2.2所示），实验室室内温度控制在25 ℃。屋顶进气口处安装有PM10切割头过滤掉样气中粒径较大的颗粒

多角度吸收光度计（MAAP）等观测仪器中，不同的仪器根据需要获得相应流量的样气，AMS所需流量为0.15lpm。图2.2 实验室布局图本研究使用的Q-AMS由美国Areodyne公司生产，主要由粒子收集部分、粒径分离部分、化学组分测量部分三个部分组成（如图2.3）。粒子收集部分利用6级透镜将细气溶胶聚集成一个直径为1 mm的粒子束，最后一级透镜由于采样区和粒径分离区的压差超声扩散加速；由于不同粒径大小的粒子获得的速度不同，小粒子获得的运行速度要大于较大的粒子，因此在粒径分离部分通过测量粒子的飞行时间得到粒子的空气动力学粒径；在化学组分测量部分，粒子经过加热表面（600 ℃）后，其中挥发和半挥发性成分被电子轰击离子化，标准四级杆质谱仪可检测到离子化后得到的带正电的离子碎片，得到这些碎片的信号后事先被选定的离子的信号偏转进入电子倍增器中
【学位授予单位】：中国气象科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X513

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本文编号：2551288