疏水性金纳米结构用于持久性有毒污染物的表面增强拉曼光谱检测
发布时间：2019-11-18 17:44
【摘要】：持久性有毒污染物(PTS)在自然界中广泛存在,具有生物累积性、难以降解、可远距离传输、致癌致突变性和内分泌干扰等特性,严重威胁人类健康和生态环境。表面增强拉曼光谱(SERS)作为一种强有力的原位检测方法,可以提供待测物分子振动能级的指纹信息,广泛应用于环境分析领域。制备高效的SERS基底是SERS技术应用于实际分析工作的关键因素。通常SERS检测过程中的基底需要具备以下几个条件：较高的灵敏度、较好的均匀性和重现性、较好的稳定性及较洁净的基底表面。然而,SERS的增强能力随着待测物分子与基底表面的距离加大而呈现指数型衰减,为了获得高准确度的SERS分析数据,首先需要制备一个洁净高效的基底,然后需要实现待测物分子在基底表面的高效富集,同时需要发展有效的基底洗脱技术以实现基底的重复利用性。本论文通过优化电沉积条件,在金电极表面合成了疏水性的金纳米结构,实现了对多种PTS的SERS检测。同时发展了顶空与SERS的联用技术,以适应实际工作中复杂样品的检测要求。1.疏水性金纳米结构的电化学沉积法构筑及对有毒污染物的表面增强拉曼光谱检测本文利用恒电位沉积的方法,制备疏水性的金纳米结构基底。通过控制电沉积时间,金纳米结构基底的接触角从77°增加到123°,基底表面从亲水性转换为疏水性。疏水性金纳米结构基底具备优良的空间均匀性和时间稳定性,与待测物具有较高的表面结合能。对包括多环芳烃,多溴联苯醚等类的持久性有毒污染物(PTS)的研究结果表明,该疏水性的金纳米结构可以用于疏水性环境污染物的快速分析检测。结合便携式拉曼光谱仪,可以在几秒钟内取得所需的表面增强拉曼光谱数据信息。其表面增强拉曼光谱信号强度随分析物浓度变化的log-log曲线呈现出良好的线性关系,利用该基底实现了对荧蒽、4,4'-二溴联苯醚和4,4'-二氯联苯的定量检测,检测限分别是6.7 nmol L-1,2.6 nmol L-1和5.3 nmol L-1。2.基于可重复利用基底的顶空表面增强拉曼光谱联用技术检测多环芳烃针对复杂的环境样品基质,本文建立了一种顶空-表面增强拉曼光谱(HS-SERS)联用技术,用于分析物的快速富集和原位检测。实验中选取荧蒽(典型的环境有机污染物)作为目标检测物来评估HS-SERS联用技术用于多环芳烃定性及定量检测的性能。荧蒽的特征拉曼峰高度与其浓度的log-log图呈现良好的线性关系,线性范围是1 μmolL-1到200 μmol L-1。此外,我们利用硼氢化钠作为洗脱剂实现了基底的可重复利用性。以上研究结果表明,HS-SERS联用技术可以成为一种快速可信的分析方法,在环境分析领域有巨大应用潜力。
【图文】：
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本文编号：2562692
【图文】：
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