聚丙烯酰胺的微生物强化降解与系统研究

发布时间：2019-12-03 18:59

【摘要】：聚丙烯酰胺(PAM)是一种水溶性线性聚合物。在被广泛应用的同时,也带来了严重的环境污染问题。生物电催化系统(BES)作为一种新型污水处理技术,可以利用产生生物电的过程有效地提高有机物的降解效率。本课题构建了用于降解PAM类水溶高聚物的BES,综合运用电化学、分析化学以及微生物学的多种方法和手段,深入探索了PAM的降解途径以及生物电对PAM降解的强化机制。首先采用分子量为5×106,水解度为25%的部分水解PAM (HPAM)作为底物在BES反应器中培养和驯化用于降解HPAM的电活性微生物群落。结果表明,BES阳极室中附着在电极上的和浮游的微生物都具有独自利用HPAM产电的能力,而附着在电极上的微生物具有更强的代谢底物与电子传导能力。HPAM的浓度会对BES的产电性能产生影响,当HPAM的浓度在500 mg L-1时,最大电流密度可达110 mAm-2。BES闭路运行时,溶液中氨氮降到0.1±0.08 mg L-1。同时,COD从933±12 mgL-1降到630±4 mg L-1,降解率达32.5%。粘度从23.01±0.15 mPa s降到21.00± 0.10mPa s。BES开路时,溶液中的氨氮基本稳定在1.2 mg L-1,溶液的粘度只有很小的变化,并且COD的降解率只有7.4%。说明生物电的产生对于HPAM的降解具有明显的强化效应。采用凝胶色谱、核磁、红外、光电子能谱等手段对HPAM的降解产物进行了结构表征。结果表明BES中阳极微生物通过部分水解侧链的酰胺基团获得生长所需要的氮源,而HPAM的主链则是被微生物部分降解,从而使聚合物的分子量下降。HPAM的主链降解并不是以链裂解的方式进行,而是一个链缩短的过程,该过程伴随着醚键的产生。基于结构分析,提出了微生物对HPAM的进攻发生在碳主链的1“头-头”联接处。该处的两个α-[-CH-]首先被氧化成[-C-OH],之后在[-CH2～C-OH]处断裂,产生的小分子有机酸进入微生物细胞内供微生物代谢,然后两个[-CH2-OH]之间发生脱水反应生成醚键将开裂处重新联接。分别采用分子量为5×106的聚丙烯酸钠(PAA)和分子量为5×106的PAM在BES中进行降解,研究PAM侧链基团(-COOH,-CONH2)对降解的影响。PAA和PAM具有相类似的降解效率,表明侧链基团不是决定微生物降解的关键因素。分子量为1.0×105、1.5×106的PAM都可以被微生物部分降解,而且其降解都是产生醚键的链缩短过程,进一步证明了前面提出的降解机制,即微生物只能进攻PAM主链上的“头-头”联接键。
【图文】：

单室,实物,产电,质子交换膜

与性质直接影响ＢＥＳ的工作效率及产电能力。优质的质子交换膜可１＾高效的传递逡逑质子１＾？及抑制电子受体迁移。逡逑组装单室ＢＥＳ，如图３．１所示。逡逑１４逡逑

产电,不同来源,反应器,阳极液

反应器Ａ中具有浮游微生物的阳极液、新的电极、新鲜底物构建为反应器Ｂ；逡逑反应器Ａ中附有微生物膜的阳极、新鲜底物构建为反应器Ｃ。反应器Ｂ和Ｃ中ＨＰＡＭ逡逑的浓度均为５００邋ｍｇ心１。从图３．３中可ｌｉｌ看出反应器Ｂ和Ｃ都能产生电能，这说明依逡逑附在电极上的微生物和阳极液中的浮游微生物都能独立的利用ＨＰ邋ＡＭ并产生电能。逡逑这一现象和Ｗ有机酸为底物ＢＥＳ有着区别，在Ｗ有机酸为底物的ＢＥＳ中，，只有阳极逡逑微生物膜才能利用有机酸产生电能Ｉ５７＇５８］。逡逑Ａ邋１叫角逡逑＂ｅ邋１２０－逦。Ａ逡逑Ｐ．Ｒ逦－逡逑０逦２逦４逦６逦８逦１０逦１２逦１４逦１６逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｄａｙ）逡逑图３．３不同来源微生物的ＢＥＳ的产电量逡逑Ａ－微生物来自阳极液和生物膜Ｂ－微生物来自阳极液Ｃ－微生物来自阳极的生物膜逡逑Ｆｉｇ．邋３．３邋Ｅｌｅｃｔｒｉｃｉｔｙ邋ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ邋ｉｎ邋民ｅａｃｔｏｒ邋Ａ邋ｗｉｔｈ邋ｂｉｏａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｃｕｌｔｉｖａｔｅｄ邋ａｎｏｄｉｃ邋ｓｏｌｕｔｉｏｎ，民ｅａｃｔｏｒ邋Ｂ逡逑ｗｉ化邋ａ邋ｎｅｗ邋ａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｃｕｌｔｉｖａｔｅｄ邋ａｎｏｄｉｃ邋ｓｏｌｕｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋民ｅａｃＵ）ｒ邋Ｃ邋Ｗｉｔｈ邋ｂｉｏａｎｏｄｅ邋ｉｎ邋ｆｒｅｓｈ邋ｍｅｄｉｕｍ逡逑从图３．３中还可Ｗ看出Ｂ和Ｃ两个反应器产的电流密度都比反应器Ａ的低。同时逡逑经计算得反应器Ａ、Ｂ、Ｃ的电量分别为３２０．５邋Ｃ、２１５．６７邋Ｃ、２３８．９３邋Ｃ，可Ｗ看出反逡逑应器Ａ产生电量小于反应器Ｂ和Ｃ产生电量之和，这是因为反应器Ｂ和Ｃ中都有足逡逑够可被微生物利用并产生电能的ＨＰＡＭ
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X172;X703

【参考文献】