Pr修饰电极制备及其电催化降解模拟废水研究

发布时间：2020-02-17 00:23

【摘要】：随着现代工业的迅速发展,废水的排放与治理已经成为人们亟待解决的重要问题。近年来电化学水处理技术因其良好的环境兼容性和降解效果已成为研究热点。该论文分别利用共沉积法(CD)和循环伏安法(CV)两种掺杂方法制备得到了Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CD)电极和Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CV)电极,研究了不同掺杂方法对电极催化性能的影响。并利用二氧化钛纳米管作为电极基体,采用循环伏安法制备得到了新型的TiO_2-NTs/SnO_2-Sb/Pr(CV)电极。探讨了电极的制备工艺,优化了电极降解废水的参数,研究了电极的动力学方程。首先,分别采用循环伏安法和共沉积法得到了Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CV)和Ti/SnO_2-Sb//PbO_2/Pr(CD)电极。并通过扫描电镜和X射线衍射等检测手段对电极表面形态及其晶体结构进行了表征。实验结果表明,利用循环伏安法掺杂稀土元素得到的电极表面晶体颗粒小、晶体饱满、致密、有序,能有效的改善有机物质在电极表面的吸附与催化降解。同时X射线衍射图谱分析表明,利用共沉积法掺杂的稀土元素Pr是以置换或填隙的方式进入PbO_2晶格内部,影响了晶型的成核与成长;而采用循环伏安法掺杂的Pr的氧化物以独立的形式附着与电极表面,不参与晶格的重新分配与重置。其次,对利用循环伏安法制备得到的TiO_2-NTs/SnO_2-Sb/Pr(CV)电极进行了扫描电镜、X射线衍射和电化学技术的表征,并对甲基橙模拟废水进行降解,研究了电极的电催化性能。结果表明,利用阳极氧化法制备的二氧化钛纳米管基体表面纳米管排列整齐,管径大小均匀,提高了活性层的附着面积,有效改善了电极的空间利用率。同时,利用循环伏安法将Pr的氧化物成功的掺杂在了活性层SnO_2-Sb的表面,且掺杂晶体颗粒均匀、致密,极大程度地提高了电极的有效比表面积,提升了电极活性位的数量,提高了电极的催化活性。由于Pr的掺杂,电极的析氧电位也由空白电极的2.25V升高到2.40V。实验以甲基橙废水降解为反应体系对电极的电催化活性进行了研究,优化了电极降解模拟废水的工艺参数。结果表明,当Pr的掺杂量为20mM?L-1,电流密度为15mA?cm-2,甲基橙初始浓度为75mg?L-1时,电极催化活性最佳。同时,对降解过程进行了动力学研究,结果表明修饰电极降解甲基橙的过程符合一级反应动力学规律。
【图文】：

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氧化能力使污染物在电极或溶液中发生氧化还原反是高级氧化技术的一种。化技术分为两类：一是直接电催化氧化，二是间接程均伴有析出氧气的副反应，但研究还表明，通过少副反应的发生，，改善电流效率。催化氧化化氧化是指污染物在阳极表面发生氧化还原反应，性较低小分子物质，进而达到净化污水的目的地过直接电催化氧化过程中，污染物分子首先吸附于转移过程实现分子的氧化过程，如图 1-1 所示。氧化降解过程，结果表明苯胺的氧化降解过程主要是直接电催化氧化过程。Polcaro[8]等则认为污染系，在高浓度时污染物主要发生直接电催化氧化，化氧化过程。

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傅里叶红外吸收光谱 Nexus 670 美国尼高力仪器公司2.1.3 实验装置与电极组成实验中苯酚和甲基橙的降解实验及电化学测试均在图2-1所示电解池中进行。电解池由三电极体系构成，包括工作电极，对电极和参比电极。试验中以磁力搅拌子控制一定的搅拌速率。电极体系参数如表 2-3。电催化反应实验装置如图 2-1 所示。图 2-1 电催化降解有机废水的电解池Fig.2-1 Electrolytic cell of organic wastewater electro-catalytic-oxidation电催化反应三电极体系如表 2-3 表所示。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703;O646;O643.3

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