新型光催化剂的制备、改性、表征及在废水处理中的应用

发布时间：2020-03-02 10:22

【摘要】：随着工业的迅猛发展,废水污染问题也日益严重,如何有效处理好废水污染问题成为当今治理环境的重大课题。光催化技术在降解有机物方面条件温和、绿色环保,具有简单高效、效果卓越的优点,能够降低降解有机污染物的成本。因此,光催化技术成为了当前催化及环保领域的研究热点。传统的光催化剂如Ti02,禁带宽度过大(约3.2 eV),只能利用太阳能中的紫外线部分(约4%),粉体Ti02颗粒过小,难以回收再利用,容易造成二次污染,致使Ti02的使用成本过高,限制了其在工业废水处理中的应用。因此,寻找新型在可见光部分具有响应的可见光催化剂,并且解决好催化剂的回收再利用难的问题,从而降低成本,成为光催化研究的新课题。本文采用水热法制备了Mo掺杂的ZnWO4纳米颗粒光催化剂。以罗丹明B为降解对象,对比了掺杂前后ZnWO4纳米颗粒的光催化活性。采用不同比例的Mo掺杂进入ZnWO4的晶格中,系统研究了Mo元素的掺杂量对ZnWO4的颗粒尺寸、表面积、禁带宽度以及光催化活性的影响,并深入讨论了其可能的机理。采用共沉淀法,以氯化铁、硫酸亚铁、盐酸、氨水为原料,制备了Fe304磁性纳米颗粒,再利用水热法,以葡萄糖为原料,在Fe304磁性纳米颗粒表层覆盖一层致密的碳层,形成核-壳结构的Fe3O4@C。用透射电镜对Fe3O4@C进行表征,结果证明Fe304的表层已经覆盖上一层2nm厚的碳层。以Fe3O4@C为核心,分散在Cl-溶液中,再滴加BiO+溶液,使BiOCl沉积在Fe3O4@C表面,形成三元复合核-壳结构,最后经过水热处理,形成了具有蒲公英状的形貌。采用凝胶-溶胶法,以TEOS为原料,在Fe304磁性纳米颗粒表层覆盖一层Si02层,在TEM下观察,这层Si02层的厚度约为30 nm,形成核-壳结构的Fe3O4@SiO2。以此核-壳结构的Fe3O4@SiO2,再利用沉淀反应将BiOBr生长在其表面上,最后进行水热处理,形成半径在1-2 μm之间的微球结构。以Fe3O4@SiO2为核心,在将Ag3PO4附着与表面,形成三元核-壳结构结构的Fe3O4@SiO2@Ag3PO4。本文以罗丹明B为降解对象,研究了Fe3O4@C@BiOCl、Fe3O4@Si02@BiOBr及Fe3O4@SiO2@Ag3PO4的催化活性,通过X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜对其形貌和组成进行表征,通过紫外漫反射谱图、荧光谱图、光电流谱图和测定其比表面积,对其性能进行系统研究,并对其可能的机理进行了讨论。
【图文】：

曲线,光电流,罗丹明,曲线

０逦１５逦３０逦４５逦６０逦７５逦９０逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｍｉｎ）逡逑图１．５（Ａ）在模拟太阳光源下，罗丹明Ｂ被ＺｎＭｏｏ．ｏ５Ｗｏ．９５０４降解，，吸光度随时间的逡逑变化曲线，其中插图为罗丹明Ｂ的分子结构；（Ｂ）不同Ｍｏ攘杂量的逡逑ＺｎＭ0ｘＷｉ＿ｘ0４光催化活性对比围逡逑Ｆｉｇ．邋１．５邋（Ａ）邋ＵＶ－ｖｉｓ邋ｓｐｅｃｔｒａ邋ｒｅｃｏｒｄｅｄ邋ｄｕｒｉｎｇ邋ＲｈＢ邋ｄｅｇｒａｄａｔｉｏ打邋ｍｅｄｉａｔｅｄ邋ｂｙ逡逑ＺｎＭｏ0．0５Ｗ0，９５0４邋ｕｎｄｅｒ邋ｓｉｍｕｌａｔｅｄ邋ｓｏｌａｒ邋ｌｉｇｈｔ邋ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ．邋Ｔｈｅ邋ｉｎｓｅｒｔ邋ｉｓ邋ｔｈｅ邋ｍｏｌｅｃｕｌａｒ逡逑ｓｔｒｕｃｔｕｒ＊ｅ邋ｏｆ邋ＲｈＢ．邋（Ｂ）邋Ｐｈｏ化ｃａｔａｌｙｔｉｃ邋ｅｆｆ

曲线,罗丹明,催化效率,曲线

逦１０逦２０逦３０逦４０逦５０逦６０逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｓ）逡逑图１．６ＺｎＭ0ｘＷ｜＿ｘ0４的光电流曲线。从（ａ）到佩Ｍｏ的惨杂量分别为０、０．０２、０．０５逡逑和邋０．０８逡逑．…逡逑Ｆｉｇ．邋１．６邋Ｐｈｏｔｏｃｕｒｒｅｎｔｓ邋ｏｆ邋ＺｎＭ0ｘＷ］．ｘ0４．邋Ｆｒｏｍ邋（ａ）邋－邋（ｄ），也ｅ邋Ｍｏ－ｄｏｐｉｎｇ邋ｒａｔｉｏｓ邋ａｒｅ邋０，逡逑０．０２，邋０．０５邋ａｎｄ邋０．０８，邋ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ逡逑１．３．７催化重复性分析逡逑对于一个催化剂而言，稳定性和重复性是实际应用中最重要的指标之一。在本逡逑早中，通过二次循环降解罗丹明Ｂ来测定ＺｎＭｏ日．０５Ｗ０．９５Ｏ４的重复使用效率。如图逡逑１．７所示，在经过了Ｈ个循环之后，ＺｎＭｏｏ．ｏ５Ｗｏ．９５化的催化活性基本没有损失，说明逡逑ＺｎＭｏ0．0５Ｗ0．９５0４本身的光腐蚀性较小，表面稳定性高，有着潜在的应用前景。逡逑－２５－逡逑
【学位授予单位】：福建师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;X703

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