强化结晶氨法脱碳实验研究

发布时间：2020-03-06 13:58

【摘要】：针对目前氨法二氧化碳捕集技术中存在的氨逃逸、再生能耗高、反应后期吸收率低等问题提出了强化结晶氨法捕碳工艺,采用氨水乙醇组成的混合吸收液,利用半连续鼓泡反应系统研究了实验过程中吸收液组成、吸收温度、烟气流量及烟气中CO_2体积分数对吸收及结晶规律的影响。实验结果表明,混合吸收液中选用高比例乙醇、较低的吸收温度、较高的烟气流量以及较大的CO_2体积分数有利于吸收液中晶体出现时间提前,有利于强化结晶过程,晶体含氨量占初始氨总量的分数可达38.75%,并且混合吸收液的CO_2吸收能力较纯氨水工况明显提高。创新之处在于:提出了一种强化结晶氨法捕碳工艺,对氨水乙醇混合吸收液的吸收及结晶规律进行研究,给出了能够改善吸收效果并利于结晶过程的有利工况。为接下来新工艺的进一步研究提供基础数据和参考。
【图文】：

工艺图,氨水,吸收剂,捕集

决上述问题，本研究提出一种强化结晶的低浓度氨水捕集CO2工艺，，采用氨水与乙醇的混合液作为吸收剂，由于盐在混合溶剂中溶解度降低，醇类和水互溶性良好，可以组合成混合溶剂使用，而乙醇不参与反应，又是一种廉价常见的化工原料，故采用乙醇与氨水混合液作为吸收液。思路如下：通过应用低浓度氨水及水洗装置实现原始氨逃逸量的降低，以强化结晶工艺，增加低浓度氨水的负载能力；并以结晶产物再生，实现CO2的低能耗解吸。通过上述工艺过程优化匹配，实现CO2吸收速率的提高。1新工艺路线介绍工艺路线如图1所示。与常规工艺主要的不同点是，吸收液在碳氮比约为0.45时即出现结晶现象，而且结晶量随继续吸收而迅速累积。含晶体的吸收液自吸收塔底部排出后，经固液分离装置得到结晶图1混合吸收剂强化低浓度氨水结晶的捕集CO2工艺Fig.1CO2capturebasedonmixedabsorbentprocess产物，送至再生塔直接加热，分解产生的混合气体经氨碳分离装置将其中的NH3分离下来，并与固液分离装置后的溶液一道送回吸收塔中继续利用。再生塔中由于仅需对固体产物进行加热，省去常规富液解吸时对溶剂水加热耗费的能量，因此可大大降低能耗。2实验部分2.1实验系统实验系统如图2所示，以250ml洗气瓶作为鼓泡反应器的主体。配气装置由N2与CO2气瓶组成，产生一定配比的模拟烟气，通入恒温水浴中的反应器，然后依次经两次水洗处理尾气后排入大气。经过碳化后的富液以及结晶反应后产生的晶体可采用去离子水溶解后由自动滴定仪进行滴定分析。2.2分析方法2.2.1气相分析采用武汉四方光电科技有限公司生产的三段量程式Gasboard-3020型CO2分析仪，对经吸收并处理过的混合气体中的CO2体积分数进行实时测量。本实?

曲线,碳化氨水,滴定,溶液

化工学报第67卷·2442·图30.1mol·L1H2SO4滴定碳化氨水溶液的pH和ERC曲线Fig.3pHandERCcurvesofcarbonizedammoniatitratedby0.1mol·L1H2SO4的过程。当出现第2个突变点时，全部HCO3转化为CO2放出，此时对应的酸的消耗量为V2。溶液中的碳和氮含量可由式（1）和式（2）计算。nC=V2×0.1×2/1000(1)nN=(V1+V2)×0.1×2/1000(2)曾立等[17]采用无水乙醇溶解提取定心藤粉末中的没食子酸，并用雷磁PHS-25型数显pH计进行电位滴定测其含量。这说明乙醇的存在并不干扰电位滴定法的测量结果。2.2.3相关参数定义及计算方法（1）系统进出口CO2与N2的体积分数VCO2,in、VCO2,out、VN2,in、VN2,out（%）。（2）CO2吸收效率η（%），反映实验过程中各时刻CO2因被吸收液吸收而减少的情况。定义式为()2222CO,inCO,outCO,inCO,out100%1VVVVη=×(3)具体推导过程见文献[18]。（3）碳负载度A，反映实验进行到一定程度时溶液或晶体中含碳量与含氨量之比，表征吸收液的饱和程度。定义式如下CNnAn=(4)3实验结果与讨论3.1吸收液组成对吸收及结晶的影响实验条件模拟烟气流量为1.0L·min1(标准状态)，烟气组分VCO2,in=14%、VN2,in=86%，入口配气温度均为室温。反应时间75min。实验过程中始终维持混合吸收液的总体积（100ml）及其中氨总量的一致。配制混合吸收液时的成分比例见表1。表1吸收液成分比例Table1RatioofabsorbentConditionAmmoniaconcentration/%Ammoniavolume/mlEthanolvolume/mlVolumeratioofammoniatoethanol1210001:02540601:1.5

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