纳米Pd催化剂的制备及在CO氧化中的应用研究

发布时间：2020-03-18 04:11

【摘要】：作为大气污染的重要组分CO,是一种无色、无味且对身体健康有害的气体,且当CO浓度过高时,会对人们的生活、工作和科技等方面产生不利影响,因而对CO氧化消除的研究备受关注。目前,常用的CO氧化催化剂主要分为贵金属和非贵金属两大类,非贵金属催化剂的催化性能普遍偏低,而贵金属催化剂在具有高活性的同时,承担着高昂的价格,所以制备高稳性能的纳米贵金属催化剂是研究热点。本论文实验主要通过对Al_2O_3载体进行改性,采用一步液相原位还原的方法负载Pd来制备了一系列的Pd/Al_2O_3催化剂,并对其进行了CO氧化反应活性研究,同时利用CO-TPD、XRD、IR、BET、TEM、XPS和AFM等谱学手段研究了催化剂表面吸附特性、Pd物种结构、形貌等,探讨了Al_2O_3载体改性对Pd催化剂的结构及其催化活性之间的影响规律,具体研究内容如下:(1)研究了纤维素对载体Al_2O_3的结构改性,探讨了预处理方式、纤维素添加量、载体酸度、活性金属含量等对所制备的Pd/Al_2O_3催化剂上催化CO氧化性能的影响,实验结果表明,纤维素改性Al_2O_3的最佳添加量为6 wt%,所制备的1%Pd/6X-Al_2O_3催化剂具有最高的CO催化氧化活性,其起燃温度为90℃,CO完全转化温度为150℃。同时,谱学表征结果表明,纤维素的添加,可在水热晶化过程中有效促进催化剂中Pd颗粒的形成和均匀分散,制备的催化剂中Pd粒径分布在2-5 nm范围内,对CO展示出较好的活化能力。(2)研究了Ni物种对载体Al_2O_3的结构改性,探讨了Ni/Al摩尔比、载体晶化时间、制备方法及活性金属含量等对所制备的Pd/Ni-Al_2O_3催化剂上催化CO氧化性能的影响,实验结果表明,Ni改性Al_2O_3的最佳Ni/Al摩尔比为1:40,所制备的1%Pd/Ni-Al(1:40)催化剂具有最高的CO催化氧化活性,其起燃温度为50℃,CO完全转化温度为130℃。与纤维素改性催化剂比较,1%Pd/Ni-Al_2O_3催化剂催化CO能力明显增强。同时,谱学表征结果表明,Ni与Al_2O_3之间存在一定的相互作用,明显提高催化剂中Pd颗粒的形成,制备的催化剂中Pd粒径分布在1-4 nm范围内,对CO展现出优异的活化能力。(3)研究了不同反应条件下催化剂催化CO氧化性能,探讨了催化剂中Pd颗粒在反应前和反应后的存在状态变化,实验结果表明,对载体Al_2O_3进行纤维素或Ni物种改性后制备的催化剂,比纯Al_2O_3制备的催化剂具有更好的催化性能,催化剂在连续反复进行6次实验后,催化剂性能保持稳定;通过XPS和TEM表征结果,催化剂中Pd颗粒在反应前后均可保持很好的稳定性,Pd物种主要以Pd~0形式存在。与传统焙烧法相比较,充分体现出本论文采用的水热晶化和液相原位还原方法的优越性。
【图文】：

浓度,化学类,质子交换膜燃料电池,氧传感器

图 1-1 CO 浓度对人体的影响Fig 1-1 The effects of CO concentration on human body科技层面上，CO 浓度过高会在一定程度上影响化学类气体分氧传感器、质子交换膜燃料电池等仪器设备的使用和寿命。为例，当空气中的 CO 浓度超过 100 ppm 时，CO 会覆盖在

纳米Pd催化剂的制备及在CO氧化中的应用研究

质子交换膜燃料电池的工作原理简图
【学位授予单位】：安徽师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X51;O643.36

【参考文献】