硅藻土基硅酸镁及铁酸镁原位生长制备及其吸附性能研究

发布时间：2020-03-18 16:10

【摘要】：铬是被公认毒性最大的重金属污染物之一,对环境和人体危害极大。因此,重金属污染水体和土壤的治理倍受关注。重金属铬在水体中常以酸根阴离子(CrO_4~(2-)、Cr_2O_7~(2-))形式存在,安全阈值极低(0.01ppm),含Cr重金属污水达标治理尤为困难。吸附法是处理含Cr废水最为有效的方法,简便、实用、便于规模化应用。但吸附法在应用中常受限于吸附剂的吸附效能,因此制具有大比表面积和丰富活性吸附基团的廉价新型吸附剂,是吸附处理含Cr重金属离子废水的关键。因此高效、低成本吸附剂的制备成为吸附法处理含Cr重金属离子污水的技术关键。含Cr重金属离子废水治理面临的另一个难题是毒性迁移,即其毒性可随水体、土壤在动植物的生物链进行迁移转化。因此在吸附去除Cr离子后,进行毒性(水体中或吸附固体产物)降解尤为重要。在硅藻土表面原位生长制备纳米结构MgO、Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2、MgFe_2O_4,在保持客体金属本征氧化、还原化学性能同时,赋予硅藻土矿物材料高比表面积、高密度不饱和悬键、多类别表面功能基团,解决硅藻土原土对Cr酸根阴离子吸附容量低、选择性差、以及无法毒性降解的问题。本文以MgCl_2·6H_2O为镁源、以NH_3·H_2O为沉淀剂,以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,采用水热法在硅藻土表面原位生长方镁石相纳米花状MgO和单斜晶系Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2。详细研究了水热时间对形貌及比表面积的影响。水热时间0.5h合成的MgO/硅藻土比表面积为103 m~2/g。水热延长至5h时,制备的纳米片状Mg_3Si_4O_(10)(OH)_(2/)硅藻土表面积提高至149 m~2/g。上述反应体系中引入FeC_2O_4时,合成的尖晶石结构片状MgFe_2O_4/硅藻土具有高比表面积(335 m~2/g)的同时具有光催化性能。分别采用XRD、SEM、TEM等技术对样品进行了表征。依据电荷吸引和晶体生长理论,对MgO在硅藻土表面的原位生长机理进行了探讨。硅藻土表面原位生长的上述三种材料均为多晶结构,样品形貌由片状结构组成,孔径分布均匀集中在0-20nm。详细探究了MgO与Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2的物质转化原理及其晶体生长和形貌控制机理。本文探究了上述三种材料对溶液Cr(Ⅵ)的吸附性能及其去除机理。在黑暗条件下,MgO/硅藻土和Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土样品对Cr(Ⅵ)的最大吸附容量分别为461、535、543 mg/g。在pH=3-4和8-9之间时,Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土对Cr(Ⅵ)均具有较高的去除效率(99-100%)。MgFe_2O_4/硅藻土在可见光和太阳光照射均具有光响应能力,能够将Cr(Ⅵ)光还原为Cr(III)。在可见光及紫外光光条件下,样品对Cr(Ⅵ)的平衡最大吸附量分别为556、570mg/g。采用XPS及FT-IR分析技术对吸附后样品进行了分析。Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土样品表面具有大量的羟基基团和活性吸附位点。经Zeta电位测试,样品表面在pH=2-12范围内均带负电,静电引力对吸附作用不大。样品对Cr(Ⅵ)的吸附以化学吸附为主。
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703;O647.3

【参考文献】