超声强化催化臭氧降解水中氨氮试验研究

发布时间：2020-03-19 06:50

【摘要】：氨氮的处理一直以来都是环境问题的焦点之一,研究简单高效的氨氮处理方法是环保工作者的一项重要任务。本文拟采用超声波强化催化臭氧对氨氮废水进行降解试验研究,并得到以下结论:1)采用浸渍法制备并考察了氧化铝载镁、钡、铁、铜、锶、钴六种催化剂在超声强化催化臭氧降解模拟氨氮废水中的性能,筛选出氧化铝载镁、锶两种较优催化剂。催化剂制备正交实验发现,Mg/Al_2O_3最优制备条件为:煅烧时间1 h,煅烧温度500℃,浸渍液Mg(NO_3)_2浓度0.10 mol/L;Sr/Al_2O_3最优制备条件为:煅烧时间4 h,煅烧温度700℃,浸渍液Sr(NO_3)_2浓度0.10 mol/L。SEM和BET分析结果表明,经500℃煅烧得到的Mg/Al_2O_3含有大量絮状体,且絮体颗粒粒径小而均匀,比表面积达218.4 m~2/g;经700℃煅烧得到的Sr/Al_2O_3呈粒子联结体,且大小均匀,表面粗糙而凹凸不平,比表面积达253.3 m~2/g。2)超声强化作用研究表明,超声的引入,使得Sr/Al_2O_3催化臭氧氧化降解模拟氨氮废水反应时间从120 min缩短至60 min,反应温度从45℃降至常温(25℃),催化剂投加量从2.5 g/L减少至2.0 g/L,臭氧流量从1.5 g/h降至0.75 g/h。当氨氮初始质量浓度为50 mg/L,溶液pH 9.5,臭氧流量0.75 g/h,反应时间60 min,催化剂投加量2 g/L,反应温度25℃,超声频率25 kHz,超声功率270 W,超声运行方式为运行1 s间歇2 s时,超声强化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解模拟氨氮废水反应后剩余氨氮浓度、硝态氮浓度和总氮浓度分别为8.40、15.64、24.15 mg/L,氨氮降解率达83.20%。SO_4~(2-)、HCO_3~-和CO_3~(2-)的存在,因其对·OH自由基的捕获作用从而会抑制超声强化催化臭氧降解模拟氨氮废水;而Br~-的存在,因其参与了反应的循环,增加了降解氨氮途径,使得氨氮更大程度的转化为气态氮,从而会促进超声强化催化臭氧降解模拟氨氮废水。在最佳反应条件下,当废水氨氮质量浓度为50.38 mg/L时,超声强化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解实际低浓度氨氮废水氨氮降解率可达74.80%。3)反应动力学分析表明,Sr/Al_2O_3催化臭氧氧化降解模拟氨氮废水更符合二级动力学方程,而超声强化Sr/Al_2O_3催化臭氧降解模拟氨氮废水更符合一级动力学方程。协同强化效应评价表明,超声和催化臭氧氧化之间不仅存在协同效应,超声对催化臭氧氧化还具有强化作用。反应前后Sr/Al_2O_3催化剂傅里叶红外光谱检测表明,超声的引入促进了臭氧在催化剂表面产生羟基,以及促进了催化剂表面N-H键的裂解。叔丁醇实验表明,叔丁醇(0~18 mg/L)的添加造成了超声强化催化臭氧降解模拟氨氮废水效率的普遍下降,初步说明超声强化催化臭氧降解氨氮废水遵循·OH氧化机理。
【图文】：

形貌结构,煅烧温度,催化剂,大孔道

31图 3.8 不同煅烧温度对 Mg/Al2O3催化剂形貌结构的影响（a 为 Al2O3，b、c、d、e、f 分别为 Mg/Al2O3在 400、500、600、700、800 ℃煅烧温度下制得的催化剂）由图 3.8 可知，a（未经过负载处理的原始 Al2O3）表面凹凸不平，颗粒粒径大小不一；但表面具有大孔道，颗粒呈固结体。这些大孔道给了活性组分很好的负载通道，而且固结体说明具有一定的机械强度，适合作为载体。b f（经负载得到的 Mg/Al2O3）表面具有絮状体，但不同温度下煅烧得到的 Mg/Al2O3具有不同的絮状体量；b（经 400 ℃

形貌结构,煅烧温度,催化剂,过负载

第三章催化剂的选择与制备条件优化煅烧得到的 Mg/Al2O3）具有少量絮状体，这可能是因为温度不够，，导致只有少量负载在表面的 Mg/Al2O3煅烧后呈现絮状体；而 c（经 500 ℃煅烧得到的 Mg/Al2O3）是 5 个煅烧温度下呈现最多絮状体的一个，而且颗粒粒径小而均匀，说明 500 ℃是五个温度中最佳的一个；d f（分别为经 600、700、800 ℃煅烧得到的 Mg/Al2O3）絮体逐渐被烧结，最后至 f 坍塌状。而未经过负载处理的原始 Al2O3和 Sr/Al2O3扫描结果如图 3.9。
【学位授予单位】：江西理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

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