量子点荧光探针的设计及其对铀酰离子的可视化检测

发布时间：2020-03-19 22:42

【摘要】：铀酰是放射性元素铀在水介质中最稳定、溶解性最好的一种离子形式,它可以通过生态循环进入地面或地表水系统,而铀酰的化学毒性和放射性往往会对生物体的肾脏、大脑等器官造成不可逆的伤害,并进一步导致体内消化、免疫、造血和生殖系统紊乱。因此,开发快速灵敏的检测铀酰离子的方法逐渐成为环境领域中的一个热点研究方向。结合具有优越光学性能的量子点材料,以及快速发展的智能手机,本文以水溶液中铀酰离子为目标分析物,建立了一种灵敏,便捷,高选择性的现场检测的智能平台,并成功应用在三种不同的实际水样的检测中。具体的,本文的主要研究内容如下:第一章首先重点介绍了设计半导体量子点(QDs)荧光探针几种典型机制,包括荧光共振能量转移,内滤效应,光诱导电子转移,以及量子点聚集所诱导的淬灭等,从原理出发,结合目前的一些工作实例进行分析,为后面探针的设计提供理论基础。随后对于目前比率荧光探针的几种模型进行了简单的归类,包括有机荧光分子比率探针,纳米颗粒荧光分子比率探针,以及纳米颗粒与有机荧光分子结合的比率探针,对于每种模型的一般设计原理进行阐述并举例说明。最后总结了智能手机检测应用平台在近些年的发展以及在分析领域的应用前景。第二章设计了一种利用三巯基丙酸功能化的水溶性CdTe QDs对铀酰离子进行灵敏选择性检测的荧光方法,基于电子传递机制定量淬灭量子点的荧光。该方法的检出限为4nM。此外,该探针还成功地应用于实际样品中铀酰离子的检测,展示了其在环境中监测铀酰离子方面的潜在实际应用。第三章基于比率荧光探针建立了一种快速现场分析铀酰离子浓度的智能手机应用平台。通过将绿色发射的碳点与红色发射的CdTe QDs相结合,得到了双发射的比率探针,铀酰离子的存在能够淬灭CdTe QDs的红色荧光,而绿色荧光保持不变,导致颜色发生明显变化,实现可视化的识别。在智能手机上开发了一款应用程序和一个3D打印配件,利用从固定在测试带上的探针所捕获的荧光信号分析计算铀酰的含量。这个新设计的移动检测系统显示良好的分析性能,对铀酰离子浓度的检测范围为1 μM-150 μM,并成功应用在了不同的实际水样检测中。第四章利用钙钛矿量子点荧光变化建立了一个对于痕量爆炸物苦味酸的检测方法。油相中钙钛矿量子点对于苦味酸的检测限低至0.8 nM,并能够有效的区分其他结构相似的化合物。通过反应前后紫外光谱,荧光寿命等光谱的变化,对淬灭机理进行了深入的研究和探讨,并进一步利用计算模拟进行验证。通过喷墨打印机制备的荧光试纸,表明了钙钛矿量子点在苦味酸现场快速可视化检测中良好的应用前景。
【图文】：

吸收光谱,人体血清,供体,近红外

由于表面钝化良好的纳米晶体材料本身对氧并不敏感，ＱＤｓ往往更像是一种逡逑内部参量比率响应中的内部参量。ＭｃＬａｕｒｉｎ等人１１９１报道了一种用于检测生物环逡逑境中氧气的ＱＤｓ－ＦＲＥＴ比率氧传感器。如图１－３，，以两种锇（１１）多吡啶配合物做为逡逑氧敏材料，与胺类官能团结合合成了两种锇（１１）多吡啶配合物。然后它们通过酰逡逑胺键的形成与ＱＤｓ结合。ＱＤｓ被设定为ＦＥＲＴ中的能量供体，通过将锇（ＩＩ）复合逡逑物宽吸收光谱与量子点的窄的发射谱尽可能的重叠。激发也使用双光子吸收进逡逑行，这使得组织穿透更深，在局部激发方ＩＷ有更大的选择。逡逑３逡逑

光谱,对激发,发射光谱,吸收剂

呡Ｆｔ：逡逑＃抑邋Ｍｅｋｅｎｈｅｉｍｅｒ邋ｃｏｍｐｌｅｘ邋Ｉ邋ｌｉｉｎｅｒ邋ｆｉｌｔｅｒ邋ｅｆｆｅｃｔ逡逑图１－５基于ＩＦＥ设计的选择性分析ＴＮＴ的量子点探针｜２４］，苦味酸对量子点发射光谱的逡逑吸收诱导下的荧光猝灭逡逑金纳米颗粒（ＡｕＮＰｓ）是一个非常理想的吸光剂，其被广泛应用到各种基于逡逑ＩＦＥ原理设计的探针中［２５＇邋２６１。Ｃａｏ等人１２７１基于ＩＦＥ原理先用ＡｕＮＰｓ将最大发射逡逑在３７０邋ｎｍ的ＺｎＳｅ量子点荧淬灭，随后逐渐加入三聚氰胺到检测体系中，由于逡逑其丰富的胺基基团从而诱导ＡｕＮＰｓ相聚集，使得ＡｕＮＰｓ在３９８邋ｎｍ处的紫外吸逡逑收峰逐渐下降并向右偏移，进而削弱；ＭＦＥ对ＺｎＳｅ发射的影响，荧光也因此逐逡逑渐恢复，基于此，实现对」？：聚瓿胺的定蛾检测。逡逑５逡逑
【学位授予单位】：华北电力大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X837

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