碳量子点复合半导体光催化剂的制备及在可见光下照射下降解有机污染物同时制氢的研究
发布时间:2020-03-20 11:59
【摘要】:半导体光催化技术,在降解污水中有机污染物方面具有独特的优势,是环境处理中的一种行之有效的方法。近年来,光催化技术应用于分解水产生清洁能源(H_2)的研究也引起了人们的极大关注。现如今,光催化技术在环境污染治理和清洁能源的获取领域有着极为广泛的应用前景。将有机污染物溶液作为一种牺牲剂,并选择适当的半导体催化剂,可以实现污染物的高效降解同时产生氢气的目标。这种技术不仅可以实现绿色环境修复,还能达到产生清洁能源,缓解能源危机的双重目的。为了使光催化降解有机污染物同时产氢活动高效有序的进行,我们选择使用具有宽带隙的半导体光催化剂,这类催化剂具有较强的氧化还原能力。但是,在实际应用中,这类催化剂有一定的缺陷和不足:首先,由于这类半导体催化剂带隙比较宽,只有在高能量的紫外光的照射下,催化剂才能被激发,从而继续进行氧化还原反应。然而,在实际生活中,紫外光在太阳光中的比例仅仅为5.0%左右,大部分的可见光难以被催化剂利用,这使得催化剂对太阳光的利用率偏低,造成太阳能资源的巨大浪费。其次,当催化剂被光激发后,电子从催化剂的价带位置跃迁到导带位置,在导带和价带上分别产生光生电子和空穴。但是,由于光生电子和空穴的活跃,二者很容易复合,从而对光催化反应效率产生一定的影响。为了克服上述问题的局限性,我们选择具有上转换发光功能和传输电子功能的碳量子点(CQDs)与宽带半导体催化剂进行复合,设计出一种新型的光催化体系。实验结果证明,这种新型的光催化体系确实有利于提高太阳光的利用率和光催化反应效率。在本研究中,我们采用水热法和混合煅烧法,成功制备出一种新颖的可见光驱动的的半导体光催化体系:CQDs/KNbO_3。通过多种技术,如X射线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、能量色散X射线(EDX)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)和光致发光光谱(PL),对所得到的样品进行形态结构以及光学特性的表征。本研究以结晶紫染料作为一种目标有机污染物,通过可见光的照射,进行结晶紫染料的降解同时光解制氢的实验,以此来评价以及考察催化剂的光催化活性。实验结果证明,复合光催化剂CQDs/KNbO_3的光催化活性明显高于单纯的KNbO_3。这归因于CQDs作为一种助催化剂附着在KNbO_3表面,形成更多的活性位点来捕捉光生电子,提高光生电子-空穴的分离效率。此外,作为一种高效的上转光剂,CQDs还可以吸收可见光并发射出紫外光来进一步激发宽带隙的KNbO_3。重复性研究结果表明,CQDs/KNbO_3复合催化剂可以重复循环使用四次,并没有明显的失活,仍然保持较高的催化活性。总的来说,本研究成功设计了一种有效的可见光驱动的光催化剂,可用于光催化降解水中有机污染物并同时产氢,对解决环境水污染问题和产生清洁能源具有十分重要的意义。
【图文】:
图 0-1 半导体光催化原理示意图Fig. 0-1 Schematic diagram of semiconductor photocatalysis principle光催化降解有机染料料,是一种广泛应用在医药、食品、印染和化妆品等行业的有机结果显示,目前用作商业用途的染料种类已经超过 100000 种。世产量约为 80 万~90 万 t,我国染料年产量约为 15 万 t,位居世界[33]。我国是纺织印染的第一大国,纺织印染行业又是工业废水排居我国整个工业废水排放量的第六位。据不完全统计分析,我国量约为每天 3×106-4×106m3,印染厂每加工 100 m 织物则会产生]。进入环境的染料数量和种类不断增加,,由此而造成的环境污染日料的性质比较稳定,进入环境水体后难以进行自然降解活动,造色度增加,影响入射光线量,进而影响到水生动植物的正常生命体原有的生态平衡。更为严重的是,染料多为有毒物质,生物毒染严重,对人体和其他生物具有致癌、致畸、致突变的三致效应
图 0-2 光催化分解水原理示意图 0-2 Schematic diagram of principle of photocatalytic decomposition of wate体光催化剂性能的改进半导体光催化材料应该具备以下几个特点:最佳的能隙,较强吸收能力,在半导体和电解液之间有良好的导电率,在强电解定性[40]。近年来,随着人们对光催化技术的不断研究和深入催化材料的认识也在不断加深。目前,半导体光催化材料主型:金属氧化物属氧化物的通式是 MxOy,其中,M 为金属元素,具有代表素。由于自身独特的化学物理性质,二元金属氧化物有着非光催化、传感器、电子器件的各个领域都有着十分广泛的应ZnO、WO3、VO4、MoO4等[41]。研究表明,在不同的实验条件
【学位授予单位】:辽宁大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;X703
本文编号:2591747
【图文】:
图 0-1 半导体光催化原理示意图Fig. 0-1 Schematic diagram of semiconductor photocatalysis principle光催化降解有机染料料,是一种广泛应用在医药、食品、印染和化妆品等行业的有机结果显示,目前用作商业用途的染料种类已经超过 100000 种。世产量约为 80 万~90 万 t,我国染料年产量约为 15 万 t,位居世界[33]。我国是纺织印染的第一大国,纺织印染行业又是工业废水排居我国整个工业废水排放量的第六位。据不完全统计分析,我国量约为每天 3×106-4×106m3,印染厂每加工 100 m 织物则会产生]。进入环境的染料数量和种类不断增加,,由此而造成的环境污染日料的性质比较稳定,进入环境水体后难以进行自然降解活动,造色度增加,影响入射光线量,进而影响到水生动植物的正常生命体原有的生态平衡。更为严重的是,染料多为有毒物质,生物毒染严重,对人体和其他生物具有致癌、致畸、致突变的三致效应
图 0-2 光催化分解水原理示意图 0-2 Schematic diagram of principle of photocatalytic decomposition of wate体光催化剂性能的改进半导体光催化材料应该具备以下几个特点:最佳的能隙,较强吸收能力,在半导体和电解液之间有良好的导电率,在强电解定性[40]。近年来,随着人们对光催化技术的不断研究和深入催化材料的认识也在不断加深。目前,半导体光催化材料主型:金属氧化物属氧化物的通式是 MxOy,其中,M 为金属元素,具有代表素。由于自身独特的化学物理性质,二元金属氧化物有着非光催化、传感器、电子器件的各个领域都有着十分广泛的应ZnO、WO3、VO4、MoO4等[41]。研究表明,在不同的实验条件
【学位授予单位】:辽宁大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:O643.36;X703
【参考文献】
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9 戴日成,张统,郭茜,曹健舞,蒋勇;印染废水水质特征及处理技术综述[J];给水排水;2000年10期
10 蒋志国,王连军,于文敦,赵成芳,刘越;染料工业废水的治理方法[J];污染防治技术;2000年02期
本文编号:2591747
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