Cu基双金属MOFs催化剂的制备及其CO-SCR脱硝性能研究

发布时间：2020-03-21 00:02

【摘要】：氮氧化物(NOx)排放会形成诸如酸雨、光化学烟雾等环境污染事件,对人体健康和生态环境产生严重危害。由于目前我国NOx的排放尚未完全得到控制,因此对于NOx的污染控制及减排是当前我国环境领域要解决的重点问题。在诸多的NOx脱除方法中,选择性催化还原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)是当前使用范围最广并且效果最好的脱硝技术。在SCR技术中,通常使用NH_3,CO,H_2,碳氢化合物等作为还原剂,其中,CO-SCR技术具有催化剂寿命长,能够同时去除CO,NOx两种污染物的优点,近年来成为SCR技术的研究热点。对于CO-SCR技术而言,催化剂的开发与选择是决定该反应脱硝性能的关键。金属有机骨架材料(MOFs)由于具有比表面积大、活性位点多、稳定性强等特点在催化领域被广泛研究,但目前有关MOFs材料催化CO-SCR脱硝的研究仍处于起步阶段。因此,本研究合成了双金属Cu-Al-BTC MOFs以及Cu-Mn-BTC MOFs催化剂,利用双金属间的协同催化效应,达到了提高CO-SCR反应脱硝效率的目的。同时,通过一系列的表征手段来对催化剂的理化性质和反应过程进行研究。主要得出以下研究结论:(1)利用水热法成功合成出Cu-Al-BTC催化剂,并对铜铝金属比例、真空活化温度等合成条件进行选择。其中,Cu/Al比例为6:1(6Cu1Al-BTC)、经由220°C真空活化的材料具有最好的CO-SCR脱硝活性,在300-375°C内,其脱硝率接近100%。同时,6Cu1Al-BTC材料的脱硝率较其单金属Cu-BTC MOFs材料提高了约60%。(2)通过XRD,SEM,EDX表征显示Cu-Al-BTC MOFs材料晶体结构和形貌特征较为规整,XPS和H_2-TPR结果表明Cu~(2+)/Cu~+为催化剂的主要金属活性物种。Cu和Al离子间具有较好的催化协同作用,提高了双金属Cu-Al-BTC MOFs催化剂的催化性能。(3)采用水热法制备出Cu-Mn-BTC催化剂,应用于CO-SCR脱硝反应中。其中,以MnCl_2为前驱体,活化温度200~℃的2Cu1Mn-BTC催化效果最好,在280~℃-340~℃范围内可达到90%以上的脱硝效率。同时材料具有较强的热稳定性,可在340~℃以下保持结构稳定。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;O643.36

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本文编号：2592405