氧化石墨烯对Pb、Cd在多孔介质中运移的影响

发布时间：2020-03-22 11:40

【摘要】：纳米科学被认为是21世纪三大新技术科学领域之一,氧化石墨烯更是近年来研究较多的人工纳米颗粒。由于其对污染物具有较强的吸附能力,因而可能会影响污染物的迁移、转化和沉积等环境行为,进而产生更大的生态风险。研究利用石英砂模拟运移介质,通过室内柱运移实验和模型模拟,开展了不同离子强度、流速等对氧化石墨烯在多孔介质中运移的研究,氧化石墨烯与铅镉的在改性介质中共运移行为的研究,以及不同辐射强度氧化石墨烯与铅在多孔介质中运移及交互作用的研究,揭示了氧化石墨烯与铅镉在饱和多孔介质中运移规律,明晰了不同土壤组分对氧化石墨烯运移行为的影响及与铅镉的交互作用,阐明了官能团含量对氧化石墨烯与铅在多孔介质中的运移及交互作用的影响。对深入理解人工纳米颗粒在环境中的迁移特征及其机理,揭示重金属的人工纳米颗粒吸附态在多孔介质中的迁移特征及机理,探讨人工纳米颗粒进入土壤中对重金属迁移规律的影响及其土壤组分对污染物环境行为的影响,科学客观评价人工纳米颗粒的环境风险具有重要的意义。本研究取得了以下主要结论:(1)当在饱和多孔介质中运移时,氧化石墨烯和重金属离子的共存对彼此都具有显著的影响。当孔隙水中存在氧化石墨烯时,氧化石墨烯显著提高了Pb~(2+)和Cd~(2+)的在石英砂柱中的迁移,而Pb~(2+)和Cd~(2+)则显著降低了氧化石墨烯的流动性。在Pb~(2+)或Cd~(2+)污染的石英砂柱中氧化石墨烯的回收率小于干净石英砂柱中的氧化石墨烯的回收率。此外,之前固持在石英砂柱中的Pb~(2+)和Cd~(2+)的一部分会被氧化石墨烯再次释放,并随氧化石墨烯一起迁移,同时也使少量氧化石墨烯被滞留在石英砂柱中。(2)SEM图像表明60%至90%的石英砂表面被蒙脱石、高岭石、腐殖酸和水铁矿涂覆。共运移实验结果表明氧化石墨烯在蒙脱石、高岭石、腐殖酸和水铁矿涂覆的石英砂柱中具有较高的移动性。涂覆石英砂柱中存在Pb~(2+)和Cd~(2+)离子时,氧化石墨烯的迁移率降低,同时氧化石墨烯的存在也抑制了Pb~(2+)和Cd~(2+)离子的运移。对于Pb~(2+)或Cd~(2+)污染的蒙脱石、高岭石和腐殖酸涂覆石英砂柱中,氧化石墨烯的回收率小于未污染涂覆石英砂柱的回收率,但在水铁矿涂覆的石英砂柱中,氧化石墨烯在污染石英砂柱中的回收率大于未污染石英砂柱。此外,之前滞留在涂覆石英砂柱中的Pb~(2+)和Cd~(2+)离子与氧化石墨烯一起从柱中释放。对于蒙脱石涂覆的石英砂柱中,氧化石墨烯不能释放出Pb~(2+)和Cd~(2+)离子,同时氧化石墨烯的迁移能力也大幅度降低。(3)随着离子强度的升高,氧化石墨烯在多孔介质中的迁移率下降。离子强度为0.01 mol L~(-1)时,18 kGy的氧化石墨烯的运移能力小于其他辐射强度下的氧化石墨烯;其他离子强度下,辐射强度越大,氧化石墨烯的回收率越高。流速对氧化石墨烯运移的影响表现为氧化石墨烯的出流率随着流速的增加而下降。辐射的氧化石墨烯对铅的促进运移的能力随着辐射强度的增加而增加。氧化石墨烯在Pb~(2+)污染石英砂柱中的穿透曲线表明不同辐射强度的氧化石墨烯对铅的再释放能力不同,辐射强度大的氧化石墨烯对铅的释放量相对较高,当辐射强度超过一定范围后,氧化石墨烯对铅的释放能力开始减弱,其回收率明显小于低辐射强度下的氧化石墨烯。
【图文】：

图 1-1 碳基纳米材料(Wang et al. 2016a)Figure 1-1 Carbon-based nanomaterials石墨烯可以通过物理法或化学法的方法合成。物理方法通常以单质石墨为原料机械剥离法，液相或气相直接剥离法来制备单层石墨烯。物理方法简单易行，得墨烯杂质少，片层大，适合实验室用于基础研究， 但不适合大规模tanleywhittingham 2001)。化学方法中常用外延生长法 (Berger et al. 2006)、化学气法 (Kim et al. 2009) 来制备石墨烯，虽然这些方法可以用于工业生产，但使用的价格不菲且易损坏。通过近些年来的大量摸索实验，氧化还原法制备石墨烯由于

第一章 绪论 面积使得 GO 对重金属、有机物等污染物具有很好的吸附能力 (Peng et al. 201具有良好的水分散性，通常认为比富勒烯、碳纳米管等更容易分散。这是由于含有的大量亲水性官能团羧基和羟基，GO 分散于水中，羧基和羟基发生解离子，从而使氧化石墨烯表面带有电荷 (Peng et al. 2017)。一般来说，GO 在 pH 3 到 12 溶液中可稳定存在，特别在 pH 值为 7 或 8 时具有最好的稳定性，这是液的 Zeta 电位对 pH 不敏感 (Chen et al. 2013)。GO 虽然在水中分散良好，但中会发生聚集，如 NaCl，MgCl2和 CaCl2能够极大地促使 GO 沉积 (Chowdhury)，这是因为盐类增加了溶液的离子强度，压缩了 GO 的双电层，导致 GO 碰撞，，从而产生聚集。
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X131.3

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本文编号：2594989