木质素基活性炭载镍基催化剂的制备及其逆水煤气反应的性能研究

发布时间：2020-03-26 14:30

【摘要】：二氧化碳的减排的21世纪的一个重大课题,关乎人类的生存环境。当今世界,对大气中二氧化碳的减排处理方法主要分为:二氧化碳的捕获、封存和利用。当前,很多研究者们致力于研究二氧化碳的捕获和封存,然而他们也遇到了不可避免和目前难以解决的问题,例如:高额的费用、封存的效果、公众的接受能力、长期不稳定性等问题。这迫使相关研究方向的科学家们不得不寻找其它有效的方法和技术来减少二氧化碳的量。一个有用的方法便是对二氧化碳加以利用,将其转变成为具有附加值的化学品或者燃料,此技术不仅能够减少二氧化碳的量,也为产新能源提供了新思路。二氧化碳加氢是减少全球温室气体排放的有效的途径,也是生产燃料和高附加值化学品的前瞻性方法。二氧化碳加氢反应可以通过控制反应条件、投料比等来调节产物的种类。本论文以生物质---木质素为原料,通过热解、化学活化、浸渍法负载金属镍一系列步骤,从而制备木质素基活性炭载镍基催化剂,探究其在二氧化碳加氢反应产一氧化碳即逆水煤气反应的性能。通过热解-浸渍法制备木质素基活性炭镍基催化剂,探讨了热解时的不同压力条件、不同活化剂所制备出来的催化剂对逆水煤气反应的性能的影响。催化测试条件为750℃下测试1500 min,结果表明:以氢氧化钾为剂、在真空下热解所制备的催化剂Ni/AC_KV表现出优异的CO_2转化率,具有高的CO选择性。使用XRD,SEM,TEM,XPS,CO_2-TPD,FTIR,Raman,ICP-MS,BET和H_2-TPR等表征技术来表征催化剂。结果表明:真空条件下有利于制备出比表面积大、孔隙发达的活性炭,KOH相较于ZnCl_2更适合用于活化剂,因为其比表面积、孔隙发展程度、Ni颗粒分散性都比前者好。CO_2-TPD和NH_3-TPD测试结果表明,真空条件下,KOH活化后所制备的活性炭其所浸渍所制得的载镍催化剂所具有的碱性位点优于常压条件下制备的催化剂,且KOH活化由于ZnCl_2活化。此外,碱性位点多于酸性位点,因此有利于催化剂对CO_2的吸附和催化。因此,在真空下制备的催化剂在物理性质和催化性能方面都比在常压下制备的催化剂具有显着改进,进而促进其对逆水煤气反应的催化效果。
【图文】：

基本结构单元,木质素,前驱体

类聚合物[40,41]。基于其特殊的化学结构和碳氢比，木、烷烃等高品位生物燃油以及酚类等高附加值芳香类]。木质素单体结构分子式如下图 1-1所示：唯一可以从自然界中大量获得的具有芳香性的高分子替代石化行业，生产生物基酚类化工品[43,44]。研究表中，焦炭产量高，在高温度可达 26%，，在 700℃以后究木质素的热解特性对其利用焦炭制备高附加值产品目前，国内外制备活性炭主要以木材、优质煤等作为为制约活性炭应用的一个非常重要的因素。因此，近壳、农作物秸秆、生物质热解炭等为原料制备活性炭南大学丘克强教授课题组用真空法热解生物质的研究炭的孔结构特性和吸附性能优于常压化学活化法制备

衍射图,布拉格衍射

图 2-1 布拉格衍射图[102]Fig. 2-1 Bragg diffraction pattern晶体结构都有一个独特的衍射图，给出不同强度的信号 2θ 范围。已经测射图案并且已知组成元件，它可以与现有已知结构的库匹配以便识别结的组分化合物。一个样品的衍射图可用于推断更多的信息，而不仅仅是衍射图中峰的形状可以表示样品的结晶度。高度结晶的样品的衍射平面，并且表现出高信号强度和尖锐的窄峰。相反，结晶程度较低的样品则的衍射平面间距，并且衍射图表现出更低强度的宽峰。XRD 无法检测到因为非晶相不具有微晶特征。要注意样品的结晶度可以识别它们的微晶的峰形和衍射图的信号强度的方程定义峰展宽和微晶之间的关系尺寸：（在（111）面的微晶尺寸；
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;O643.36

【参考文献】