紫阳双安地区硒的生物有效性及人体健康风险评价

发布时间：2020-03-28 15:34

【摘要】：陕西紫阳是我国仅有的两个曾出现硒中毒地区之一,本研究在硒中毒事件发生30年后,首次对当地环境介质土壤、食物、水体及居民头发中的硒含量进行了系统调查,估算了当地居民硒摄入水平并进行了健康风险评价。探究了紫阳双安地区农业土壤中硒形态分布及其对有效硒的影响,结合传统化学浸提方法(连续浸提法和单一浸提法(去离子水、KCl、PBS、NaHCO_3、EDTA-2Na、AB-DTPA和NaOH))和薄膜梯度扩散技术(DGT)分析了该地区土壤中硒的生物有效性;并结合四种胃肠模拟方法评价了该地区土壤和对应的食物中硒的生物可}f性,初步回答了紫阳双安地区近30年来未发生人体硒中毒事件的缘由。得到以下主要结果:1.明确了陕西紫阳硒中毒地区环境中硒的分布及当地居民硒摄入量现状。紫阳双安地区的土壤中硒含量范围在0.21~36.07 mg/kg,几何平均值为3.02±5.16 mg/kg。分布不均匀,约60%的土壤样品属硒中毒水平。作物中的硒含量变异较大,含量范围在0.02~17mg/kg之间,几何平均值为0.76±2.51mg/kg,且表现出较高吸收累积的能力。蔬菜样品的硒含量高于谷物类样品,且以茄子和辣椒的硒含量最高(3.72±9.08 mg/kg;1.32±3.50mg/kg)。曾经发生过硒中毒事件的闹热村的土壤和作物样品的硒含量显着高于相邻的未发生硒中毒的林本河村和双河口村。水体样品中,以溪水的硒含量水平最高,几何平均值为12.35±10.46μg/L;饮用水中硒含量(7.85±6.04μg/L)低于WHO和EPA的标准。人体头发中的硒含量为12.72±13.81 mg/kg。按照陕西省统计年鉴计算的当地居民日摄入硒量为1067μg/day,是EPA设定的人体硒摄入量最高限值(400μg/kg)的2.5倍。人体高的日均硒摄入量和头发中的高硒含量均表明,紫阳县双安地区居民存在很高的硒中毒风险,尤其是闹热村的居民。2.提出了测定天然富硒土壤有效硒的方法。通过与传统化学浸提法相比,证实DGT方法可作为天然富硒土壤中生物有效硒的指标。不同的预测土壤硒生物有效性的方法的结果与玉米中硒含量之间的相关性大小依次为:DGT法孔隙水法PBSKCl水NaHCO_3EDTADTPANaOH。除了NaOH浸提法未检测到Se~(6+)外,其余的浸提方法提取的硒均由Se~(4+)、Se~(6+)和Se~(2-)组成。DGT测定的硒主要来源于土壤中可溶态硒,其次为可交换态硒。与作物硒含量的相关分析表明,以C_(DGT)和连续浸提法与作物硒含量间的相关性最强,所以DGT方法和连续浸提法可以作为评价土壤中有效硒的较优方法。研究区域的土壤中总硒含量高,但有效硒所占的比例却相对较低。3.通过筛选出最适的胃肠模拟方法,进一步明确了当地居民所面临的健康风险。四种方法对于植物样品的提取效率呈现PBETUBMSBRCIVG,土壤样品的提取效率以PBET最优、IVG最差、UBM的提取效率高于SBRC。但土壤样品胃液阶段和肠液阶段的生物可接受性结果低于作物样品的胃液阶段和肠液阶段的生物可接受性结果,用SBRC方法土壤和作物肠液阶段的生物可接受性存在显著差异。除此之外,通过作物进行胃肠模拟得到的胃肠液中Se~(2-)的含量普遍较高,而Se~(6+)的含量相对较低。说明采用土壤样品与作物样品作为胃肠模拟的材料的结果间存在较大差异,用作物样品的结果更能准确反映人体真实的吸收水平。但是土壤和作物样品都呈现出胃液阶段硒的生物可接受性显著高于肠液阶段,并且PBET法提取的生物可接受性硒与土壤的有效硒和作物硒之间的相关性最强,所以PBET法是更有效的测定硒的生物可接受性。基于当地玉米、蔬菜、水果的胃肠模拟结果计算得到当地居民真正摄入的每日硒含量为402μg/d,其中以谷物类食物贡献的最多,参考美国医学会(U.S.Institute of Medicine,IOM)设定的NOAEL(400μg/d),初步认为当地居民可能面临的风险较小,这与根据食物中硒总量评估得到的结论截然不同,说明通过传统的人体健康风险评价方法会高估人体所面临的实际风险。综上所述,根据居民头发中的硒含量及传统方法计算得到的日均硒摄入量均表明当地居民面临着较高的硒中毒风险,但胃肠模拟试验计算得到真正的日均硒摄入量表明当地硒中毒风险已不存在,反映出传统健康风险评价方法可能会高估风险的弊端。另外,DGT方法是一种具有发展前景的测定土壤有效硒含量的技术方法。
【图文】：

DGT装置简图

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第一章绪论 111.4 技术路线本研究结合前人的研究汇总在30年前发生硒中毒事件的陕西紫阳的环境中硒含量，对当地居民进行初步的健康风险评价。以紫阳双安地区的有效硒为核心，通过五步连续浸提法、单一浸提剂浸提法、DGT 法探究紫阳土壤中的有效性含量并借助其与作物之间的关系筛选出最适的土壤有效性研究方法。借助不同的胃肠模拟方法探究紫阳地区作物中的硒真正被人体吸收利用的部分，并通过人体健康风险评价探讨解释近 30 年来在极高的硒环境中生活的居民并未出现硒中毒现象的真正原因。本研究的目的在于筛选出适合的有效硒和生物可利用硒的研究方法，，为硒中毒地区的健康风险评价提供可靠依据。
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53;X820.4

【参考文献】