改性碳素纤维吸附处理海水养殖废水中抗生素的研究

发布时间：2020-03-31 15:10

【摘要】：本文针对养殖废水中抗水素污染问题,研究了改性碳素纤维(CF)对海水养殖废水中四种抗生素(盐酸四环素,盐酸土霉素,盐酸金霉素,磺胺)污染的吸附效果。用硫酸和铁离子对碳素纤维进行了改性,对改性前的,硫酸改性45 min,硫酸改性60 min和铁离子改性的碳素纤维进行了SEM,BET,FTIR,孔径分析,孔容量分析等表征,铁离子改性的碳素纤维做了XRD,EDS表征。硫酸改性中FTIR结果表明改性后表面官能团没有明显变化,说明碳素纤维的碳骨架没有被破坏。SEM表明酸改性腐蚀了表面毛孔,CF表面出现凹坑和坍塌。BET结果表明酸改性后CF的比表面积明显增加,由原始的848 m~2/g提升到1122 m~2/g和1227 m~2/g。孔径分析表明改性后碳素纤维孔径仍然是以微孔为主,孔容量分析表明酸改性后碳素纤维表面的微孔孔容有一定提升。铁离子改性的FTIR结果表明改性后表面官能团没有明显变化,说明碳素纤维的碳骨架没有被破坏。SEM表明铁在碳素纤维上均匀分布,BET结果表明铁改性后碳素纤维的比表面积降低,由原始的848 m~2/g降低到779 m~2/g,孔径分析表明改性后碳素纤维孔径仍然是以微孔为主,孔容量分析表明酸改性后碳素纤维表面的微孔孔容有一定降低。XRD,EDS分析表明铁以Fe_3O_4的形式成功负载在碳素纤维表面。研究了铁改性碳素纤维对盐酸四环素的吸附效果,对反应机理(pH值,动力学,吸附等温线,吸附热力学)进行研究,结果表明,铁改性后的碳素纤维对四环素有着更好的吸附效果。采用了四种动力学模型对吸附动力学进行拟合,实验结果表明,假二级动力学最能反应铁改性碳素纤维对盐酸四环素的吸附动力学过程。采用了四种吸附等温线模型对吸附动力学进行拟合,实验结果表明,Langmuir模型最能反应铁改性碳素纤维对盐酸四环素的吸附过程,最大吸附量为58 mg/g。热力学结果表明四环素的吸附反应是自发的,吸热的物理反应。研究了硫酸改性碳素纤维对盐酸四环素、盐酸土霉素、盐酸金霉素,磺胺的吸附效果。对影响盐酸四环素、盐酸土霉素、盐酸金霉素去除效果的单因素(改性时间,吸附时间,pH值,抗生素浓度,离子强度,碳素纤维投加量)进行了研究。设计了五因素四水平的16因子正交实验,确定了去除抗生素的最佳条件。对盐酸四环素、盐酸土霉素、盐酸金霉素,磺胺的吸附机理进行了研究。采用了四种动力学模型对吸附动力学进行拟合,实验结果表明,假二级动力学最能反应四种抗生素的吸附动力学过程。采用了两种吸附等温线模型对吸附等温线进行拟合,实验结果表明,Langmuir模型最能反应四种抗生素的吸附过程,其中对盐酸四环素,盐酸土霉素,盐酸金霉素,磺胺的最大吸附量分别为68 mg/g,62 mg/g,87 mg/g,209 mg/g。四种抗生素的吸附热力学特征参数表明四环素类抗生素的吸附反应是自发的,吸热的物理反应;磺胺的吸附反应是自发的,放热的物理吸附。由正交实验可以得出每种吸附反应的最佳条件,铁离子改性碳素纤维吸附四环素的最佳条件为:0.04 g改性CF投加量,10 mg/L四环素初始浓度,2 h反应时间,pH值为7。在此条件下,去除率可达到98%。硫酸改性碳素纤维吸附海水养殖废水中四环素类抗生素的优化条件为:土霉素:45 min改性时间,0.03gCF改性时间,15 mg/L土霉素初始浓度,3h反应时间,pH值为6;金霉素:60 min改性时间,0.04 gCF改性时间,20 mg/L金霉素霉素初始浓度,4 h反应时间,pH值为6;四环素:45 min改性时间,0.03 g CF改性时间,20 mg/L四环素初始浓度,3 h反应时间,pH值为6。此时,三种抗生素去除率都能达到90%以上;磺胺:45 min改性时间,0.03 g CF投加量,15 mg/L磺胺初始浓度,0.5 h反应时间,pH值为6,去除率到达99%。研究了硫酸改性碳素纤维对盐酸四环素,盐酸土霉素,盐酸金霉素吸附饱和后的再生研究,再生方法为溶剂再生法,实验结果表明,经过4次再生后碳素纤维对盐酸四环素,盐酸土霉素,盐酸金霉素的吸附能力变为原来的47%,68%,24%。
【图文】：

地图,抗生素,用途,兽用

图 1-1 抗生素的用途Fig 1-1 usage of antibiotics地图首次详细披露了各地抗生素使用和排放量[32]：中，兽用 52%，人用 48%。6 种最常被检出的抗生素作为研究对象，总量达 9 万分抗生素通过人畜排泄至体外，一年有超过 5 万吨抗

密度图,抗生素,密度,兽用

图 1-1 抗生素的用途Fig 1-1 usage of antibiotics污染地图首次详细披露了各地抗生素使用和排放量[32]：中国素中，兽用 52%，人用 48%。取 36 种最常被检出的抗生素作为研究对象，总量达 9 万多吨大部分抗生素通过人畜排泄至体外，，一年有超过 5 万吨抗生素
【学位授予单位】：大连海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X714

【参考文献】