赤泥不同组分特征及其处理含铀废水的机理研究

发布时间：2020-04-02 13:53

【摘要】：含铀废水具有高毒高放的危险特性,释放到环境中不利于人类的生存健康,因此本研究主要关注于开发氧化铝生产过程的固体废弃物——赤泥作为酸性含铀废水的潜在应急材料。赤泥的物理化学分析结果表明,赤泥对处理酸性金属废水存在不良性能,因此研究利用硝酸盐类酸性试剂对赤泥进行了改性,所得改性赤泥对U(VI)的处理能力稍有上升。为了进一步了解赤泥金属组分间的相互作用如何影响材料的铀处理能力,研究根据赤泥组分进一步合成了相似的合成材料用作比对。根据对合成材料中各组分的影响作用研究,确定固定化改良方案对赤泥的处理铀能力进行改善。此外,研究还利用SEM、XRD、FTIR等表征手段对各材料的性能进行探究。在对赤泥的初步性能探究中,分别考察了赤泥的固体pH、比表面积、孔隙分布特性和组成特点。原始赤泥对U(VI)的吸附容量有限,仅为1.32 mg/g。而后,利用硝酸、硝酸铁和硝酸铝分别制备了硝酸脱碱赤泥(DRM)、硝酸铁脱碱赤泥(FRM)和硝酸铝脱碱赤泥(ARM),能对低、中、高浓度范围的酸性含铀溶液的特定处理能力,其中DRM、ARM和FRM的饱和吸附容量分别为1.24 mg/g,12.74 mg/g和32.92 mg/g。通过SEM分析可知,改性后赤泥材料表面形成了疏松状形貌,而在处理酸性含铀溶液后改性赤泥材料均出现了颗粒变小、组分分散的现象。当含铀溶液体系的溶液pH上升至5.5以上,赤泥中所含碳酸钙成分将对赤泥的铀处理能力起到抑制作用。据赤泥组分铁铝硅钙锰合成材料的实验结果可知,含铁模拟赤泥合成材料(FOA)在投入酸性废水中会展现出吸附容量波动的处理现象,反之,含铝模拟赤泥合成材料(AOA)波动不明显。结合对材料的表征结果可以知道,含铁铝硅模拟赤泥合成材料(AFSOA)具备了多孔骨架结构,而含铁铝硅钙模拟赤泥合成材料(AFSCOA)在骨架上形成孔封闭。由AFSOA和AFSCOA系列材料的准二级动力学的线型回归方程拟合结果可得,合成材料中钙组分的存在会随着合成材料铁铝比的增加而逐渐展现出对材料整体较大的吸附抑制特性,在铁铝比达50:1时,钙组分的存在对赤泥的吸附抑制达到最小值;AFSOA和AFSCOA系列材料分别在80 min和120 min时表现出42.58 mg/g和18.10mg/g的饱和模拟吸附容量。与此同时,合成的含锰组分合成材料则大多数表现出了更优良的抗溶出性能和吸附容量,含铁铝硅锰模拟赤泥合成材料(AFSMOA)能在60 min内达到反应平衡,其吸附容量达29.04 mg/g。在对赤泥进行固定化改良实验中,分别选取了煅烧固定化和鳌合固定化改良方式。从材料表征结果可知,煅烧改良后的赤泥材料比原赤泥的比表面积增加约一倍。当煅烧温度为600°C、含铀初始含铀溶液浓度为250 mg/L时,600°C碳煅烧赤泥(C-RM-600)和600°C铁碳煅烧赤泥(FeC-RM-600)的饱和吸附容量分别可达48.85 mg/g和59.45mg/g。虽然煅烧固定赤泥能有效对赤泥的处理能力进行提高,并能抑制短时间(5 h)内材料吸附容量波动的问题,但煅烧改良赤泥在长时间(24 h)的反应中仍然存在吸附容量稍有下降的不良性状。从两种鳌合改良赤泥的吸附行为中可知,经过鳌合改良后的赤泥在反应时间条件延长为24 h、反应温度为55°C时也能表现出吸附稳定性较佳的性能。当反应时间为60 min时,螯合剂EGTA处理赤泥(ET-RM)和螯合剂PESA处理赤泥(PT-RM)的反应平衡容量分别达38.54 mg/g和28.30 mg/g。改变EGTA螯合剂加入的比例制备ET-RM系列处理材料,当螯合剂与赤泥比值为1:20时,螯合改良ET-RM赤泥可以在含铀初始溶液浓度为200 mg/L时达到吸附容量46.64 mg/g的吸附饱和状态。通过对赤泥及其改性材料、合成材料、改良赤泥的研究,本文分别展示了赤泥中铁铝钙组分对赤泥整体处理能力、吸附行为和形貌表征的影响,并建立了赤泥处理酸性含铀废水的初步机理。赤泥处理含铀溶液具有处理潜力大、速度快、以废治废等优点,能为有效处理水中含铀污染物和赤泥综合利用的工程问题提供一定的理论基础。
【图文】：

解吸曲线,氮气吸附,赤泥

赤泥的氮气吸附-解吸曲线
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

【参考文献】