激光刻蚀石墨烯基传感器及其应用于痕量重金属检测

发布时间：2020-04-14 16:20

【摘要】：随着中国工业化的飞速发展,重金属污染由于其高毒性和非生物降解性,已经严重危害到人们的健康。因此,寻求一种简便、高效、灵敏度高的检测方法是治理重金属污染的前提条件之一。电化学方法,尤其是阳极溶出伏安法,具有快速响应、易操作、灵敏度高以及能够实现现场监测等诸多优点,在重金属检测领域引起了极大的关注。本文采用一种新的方法-激光蚀刻法制备了石墨烯基碳纳米材料,构建了新型重金属传感器,为水中痕量重金属离子的测定提供了一种有效的方法。主要的研究工作如下:(1)提供了一种新的方法,即通过直接激光刻蚀聚酰亚胺薄膜(PI)制备了激光刻蚀石墨烯基碳纳米材料(LEGCNs),经扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)等表征,证实了LEGCNs具有堆叠的多层石墨烯纳米片状结构。将其修饰在GCE表面,结合原位镀铋膜法(BF),成功制备了铋膜-激光刻蚀石墨烯基碳纳米材料修饰玻碳电极(BF-LEGCNs/GCE)。通过SWASV对BF-LEGCNs/GCE的检测参数进行了优化后,该电极在同时检测镉(Cd(II))和铅(Pb(II))时表现出了令人满意的电化学响应。对于Cd(II),检测范围是7-120μg?L~(-1),检测限是0.47μg?L~(-1);对于Pb(II),检测范围是5-120μg?L~(-1),检测限是0.41μg?L~(-1)。此外还评价了BF-LEGCNs/GCE的重复性、重现性、选择性和稳定性等电化学性能。最后,成功将BF-LEGCNs/GCE用于水中Cd(II)和Pb(II)的同时测定。结果表明,激光蚀刻技术是制备具有优异电化学性能的石墨烯基碳纳米材料的有效技术。(2)基于激光刻蚀技术,通过引入聚苯胺(PANI)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为N-掺杂剂制备了具有极宽检测范围的高质量3D多孔氮掺杂激光刻蚀石墨烯基碳纳米材料(N@LEG)。所制备的N@LEG既具有LEG独特的电化学性质和能提供大的电化学比表面积的3D多孔框架结构,又具有N原子对金属离子强的亲和力的优势。N@LEG修饰的玻碳电极(N@LEG/GCE)结合原位铋膜技术,通过SWASV优化检测条件后,表现出了相当宽的线性检测范围:对Cd(II),线性范围为5-380μg?L~(-1),检测限为1.08μg?L~(-1);对Pb(II),检测限为0.16μg?L~(-1),线性范围为0.5-380μg?L~(-1)。同时,本实验还对N@LEG/GCE的灵敏度、选择性、抗干扰性、可重复性、再现性和稳定性进行了研究。
【图文】：

原理图,原理图,电导分析,电位分析法

图 1-1 电化学分析法检测的原理图 Schematic diagram of the detection with electrochemica通常可以分为以下六类：包括电位分析法、电导分析分析法以及极谱分析法。近年来，出现了各式各样得电分析在痕量分析检测领域有了很大的突破，在着极为广阔的应用。下面重点介绍电化学分析法中用位法与伏安法。，是电池在零电流条件下，利用测量电极的电位变化间存在的关系来定量分析目标物质的方法。近年来，、仪器简单、灵敏度高、可应用于珍贵试样的分析连续化分析领域具有很广阔的应用前景，已经成为

碳材料

图 1-2 碳材料Fig. 1-2 Carbon materials虽说碳元素（C）是一种相当常见非金属元素但也是十分重要的，在自然界之中它有着多种多样的形式并且存在广泛（图 1-2）。例如以单质碳形式存在的同素异形体：石墨与金刚石；以化合态形式存在的大理石、二氧化碳等。随着科技的发展，科学家们对碳材料的认识与研究日益加深，得到了诸多种新型的碳材料。在 1985 年，英国化学家H.W.Kroto 等人制备出了第一种富勒烯（C60）[31]。C60，又被称为“足球烯”，它是由多个石墨片卷联而成的，含有若干个正五元环和正六元环的多面体，，具有共轭大 π 键，其导电性能良好。在 1991 年，日本化学家 S.Iijima 首次发现了具有特殊结构与突出电化学性质的碳纳米管（Carbon Nanotubes, CNTs）[32]。在 2004 年，英国科学家 A.Geim 和K.Novoselov 通过机械剥离法成功制备了纯度高的二维石墨烯[33]。石墨烯的问世给科学界带来了巨大的惊喜，迅速成为了各领域的研究热点，引发了对碳纳米材料研究的热潮
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X832;TQ127.11

【参考文献】