新型功能化磁性材料的制备及其在环境监测和食品分析中的应用研究

发布时间：2020-04-14 21:06

【摘要】：磁固相萃取技术以磁性吸附剂为萃取介质,该介质的比表面积大,传质速率快,且在外置磁场作用下易与样品溶液分离,因此磁固相萃取技术是一种理想的样品前处理方式,可用于复杂样品中痕量目标物的有效富集。对磁性材料的表面修饰不仅能有效防止磁性粒子的团聚和氧化,同时也为目标物的附着提供活性位点。为了满足环境监测和食品分析的需求,扩展磁固相技术在样品前处理中的应用,研究开发稳定性强、萃取效率高的新型功能化磁性材料已成为分析领域的一大热点。本研究采用不同的功能单体对Fe304裸球进行表面修饰,设计和制备了三种新型功能化磁性材料,并将其作为磁固相萃取介质,分别应用于环境水体和食品样品中有机化合物的萃取。同时与高效液相色谱联用,建立了对环境水体中苯胺类污染物、三唑类杀菌剂以及食品样品中尼泊金酯类防腐剂、黄酮类药物的高灵敏检测方法。具体研究内容如下:1.以1-乙烯苄基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐为单体,二乙烯基苯为交联剂,制备了一种基于聚离子液体且具有多重作用力的新型功能化磁性材料(VMDB/MNPs)。实验选择苯胺类和尼泊金酯类为目标物,考察了 VMDB/MNPs对强极性和非极性化合物的萃取性能。结果表明,表面丰富活性官能团的存在,使得该吸附剂可通过π-π、氢键和偶极-偶极等作用实现对目标物的快速萃取。与高效液相色谱联用,建立的方法线性范围较宽,苯胺类的检出限(LOD,S/N=3)为 0.017-0.043μ/L,定量限(LOQ,S/N=10)为 0.058-0.14μg/L,实际水样加标回收率为70.3%-120%;尼泊金酯类的LOD和LOQ分别为0.046-0.17 μg/L和0.15-0.58 μg/L,环境水样和果汁的加标回收率分别在86.3%-107%和83.1%-108%之间。因此该材料在实际水样、果汁以及其他复杂样品中苯胺类和尼泊金酯类化合物的监测方面有着较好的应用前景。2.为了有效的萃取三唑类杀菌剂,以改性后的Fe304为核,通过1-烯丙基-3-甲基咪唑双三氟磺酰亚胺盐与二乙烯基苯在其表面的共聚合,得到一种核壳型磁性吸附剂MAIDB/MNPs。采用多种手段对其结构、形貌、磁性等特征进行表征,证实了改性后的核壳型材料具有较高的磁化强度和较好的分散性,是一种良好的磁固相萃取介质。所建立方法的LOD和LOQ分别为0.0050-0.0078 μg/L和0.017-0.026μg/L,将其应用于江水、湖水、井水中低浓度三唑类的检测,回收率在75.1%-120%之间。与已报道的其他方法相比,本方法具有操作简便、萃取快速、成本低廉、灵敏度高和环境友好等诸多优点。3.基于磁固相萃取的诸多优点和食品分析领域的需求,设计并合成了一种由N,N-二甲基十二烷胺衍生化所得的具有疏水作用和阴离子交换功能的新型磁性材料HMMD/MNPs。为了实现对黄酮类化合物的有效萃取,系统考察了吸附剂用量、解吸溶剂、吸附和解吸时间、样品溶液pH、离子强度等因素对萃取性能的影响。在最佳萃取条件下,与高效液相色谱联用,四种黄酮类化合物的线性范围均为0.5-200.0 μg/L,线性相关性好(R2大于0.999);LOD在0.080-0.120 μg/L之间,LOQ在0.27-0.41 μg/L之间,且日内日间重复性良好。将建立的方法用于葡萄汁样品中黄酮类药物的定量检测,检出浓度为0.24-1.88 μg/L,加标回收率为70.3%-120%,因此本方法可满足食品样品中黄酮类化合物的萃取检测。
【图文】：

流程图,流程图,固相萃取

、热稳定性等方面还不尽如人意，难以用于复杂样品的分析中。ＳＢＳＥ易脱落，ＳＣＳＥ则萃取时间较长所以这两种萃取方式的稳定性和。因此，发展有机溶剂用量少，操作简便，萃取快速，使用寿命长且的前处理方法己成为分析化学领域的研宄热点。逡逑磁固相萃取逡逑磁固相萃取及其流程逡逑１９９９邋年，Ｓａｆａｒｉｋｏｖａ邋等丨１８］首次提出邋了磁固相萃取（ｍａｇｎｅｔｉｃ邋ｓｏｌｉｄ邋ｐｔｉｏｎ，ＭＳＰＥ）的概念，，将ＭＳＰＥ定义为利用磁性或可磁化的吸附剂对大中的目标物进行分离并富集的一种新的前处理技术。该团队成功的将负染料的硅烷化磁铁矿和磁木炭用于对水样中的有机染料萃取，其中磁木的富集倍数高达４６０倍。逡逑

涂层,无机涂层,表面性质,表面修饰

能改变了其表面性质，又可为目标物的附着提供活性位点。逡逑目前已有很多有关Ｆｅ３0４的表面修饰的研宄报道，Ｆｅ３０４微粒的主要涂层如逡逑图１．２所示１％。其涂层分为两类，一类是无机涂层，包括Ｓｉ０２ｌ２＼石墨烯逡逑３逡逑
【学位授予单位】：厦门大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X830

【参考文献】