三种低分子量有机酸（LMWOAs）对砷在红树林沉积物中迁移转化的影响

发布时间：2020-04-14 22:38

【摘要】：由于人类活动及红树林生境特征的共同作用,红树林湿地常常成为众多重金属污染物的聚集地带,对近海海洋环境及红树林湿地生物多样性造成潜在危害。低分子量有机酸(LMWOAs)是植物根系分泌物的重要组成成份。在重金属污染条件下,一方面,根系分泌的LMWOAs的组成和含量通常会发生显著变化;另一方面,LMWOAs可通过改变土壤pH、影响根际微生物组成及与重金属离子络合/螯合等行为,影响重金属污染物在植物根-土界面的迁移和转化。红树林湿地砷污染已有报道;砷(As)胁迫下植物根系分泌物、根际微生物活性和群落多样性变化亦有较多报道,但根系分泌物影响As在土壤中迁移、转化的机制尚待明确。本研究以典型红树林沉积物为试材,以当前被报道在红树林湿地存在显著污染的As为研究对象,选择在红树植物分泌的LMWOAs中占有重要地位的柠檬酸、苹果酸、草酸为根系分泌LMWOAs代表,从四个方面:(1)有机酸剂量,(2)沉积物微生物作用,(3)有机酸pH变化,(4)时间动态,模拟研究LMWOAs对As在红树林沉积环境中土-水界面迁移、转化的影响,结果如下:1.LMWOAs剂量效应研究结果表明:随着三种LMWOAs处理浓度的提高,As在上清液中的浓度均呈现出逐渐增加的现象,表明As的生物有效性随着根系分泌LMWOAs的增加而显著提高;三种LMWOAs对沉积物As的解吸影响存在显著差异,解吸能力大小顺序为:柠檬酸苹果酸草酸;LMWOAs处理条件下,铁(Fe)在上清液中的浓度亦发生显著变化,并与As浓度存在显著正相关关系,LMWOAs可通过影响Fe的吸附一解吸进而影响As的迁移,二者存在耦合关系。2.通过对沉积物灭菌/不灭菌对比,分析LMWOAs影响下微生物作用的研究表明:灭菌处理会显著影响As的生物有效性,但不同有机酸处理间存在显著差异;与对照组(不灭菌)相比,灭菌条件下的柠檬酸和苹果酸处理,上清液中As浓度平均分别降低了 68.31%和42.14%,而草酸处理上清液中As浓度则平均升高了29.59%。这一结果表明根系分泌LMWOAs可通过影响微生物组成或活性进而影响As在植物根-土界面的行为,但不同LMWOAs对微生物组成或活性的影响存在显著差异。3.pH影响试验表明:LMWOAs添加后沉积物pH发生显著变化,LMWOAs酸化作用降低沉积物pH;调整LMWOAs的pH处理沉积物发现上清液As含量与LMWOAs浓度显著正相关,与有机酸pH呈显著负相关关系,与有机酸酸性大小关系不大(草酸柠檬酸苹果酸)。上清液As的差异性结果说明沉积物As的迁移、转化受有机酸类型、含量和土壤溶液pH等因素综合作用,而酸强度作用较小。4.时间效应试验表明:LMWOAs上清液As含量随着处理时间的增加呈现梯度下降的趋势,表明有机酸-沉积物体系的As随时间由液相向固相转移;As解吸提取含量中柠檬酸分别是苹果酸的2.88倍;是草酸的4.17倍;有机酸pH随着时间呈逐渐增大的趋势,表明pH对红树林沉积物固定的As存在显著影响,LMWOAs活化土壤As使其重新释放到液相,说明pH降低造成的土壤酸化有促进沉积物As由“汇”转变为“源”的潜在风险。5.施加LMWOAs对沉积物As形态变化影响研究表明:本研究未检测到有机As,LMWOAs处理对As形态变化存在显著性差异,沉积物中As(Ⅴ)含量大小顺序为:草酸苹果酸柠檬酸;沉积物As形态随时间增加由As(Ⅲ)逐渐转变As(V)。
【图文】：

３．１．１低分子量有机酸对沉积物Ａｓ迁移的影响逡逑以三种含有不同Ａｓ含量的沉积物为试材，在添加不同剂量的ＬＭＷＯＡｓ后，逡逑其低分子量有机酸提取提取上清液中Ａｓ含量如图３－１所示。逡逑□邋ＮＡｓ邋Ｅ邋ＬＡｓ邋涵邋ＨＡｓ逡逑＾２８＿邋Ｊｅｌｌ逦ｔ逡逑Ｓ２１＇邋ＩＩ邋Ｉ邋＂邋ｉ逡逑＂丨＂Ｈｉ逡逑。１邋Ｕ邋ｉ邋ＩＪ１１邋Ｊ邋Ｊ邋Ｊ邋Ｊ邋Ｊ邋ｉ逦＿邋ＪｎＪＩＩ逡逑０邋１邋２邋４邋６邋８逦０邋１２邋４邋６邋８逦０邋１２邋４邋６邋８逡逑Ｃｉｔｒｉｃ邋（ｍｍｏｌ／Ｌ）逦Ｍａｌｉｃ邋（ｍｍｏｌ／Ｌ）逦Ｏｘａｌｉｃ邋（ｍｍｏｌ／Ｌ）逡逑图３－１低分子量有机酸提取上清液神含量逡逑（ＮＡｓ为对照组；ＬＡｓ为２０邋ｍｇ／ｋｇ砷处理；ＨＡｓ为４０邋ｍｇ／ｋｇ神处理）逡逑Ｆｉｇ．邋３－１邋Ａｓ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ邋ｉｎ邋ＬＭＷＯＡｓ邋ｅｘｔｒａｃｔｅｄ邋ｓｕｐｅｒｎａｔａｎｔ（ＮＡｓ：邋Ｎｏ邋Ａｒｓｅｎｉｃ；逡逑ＬＡｓ：邋Ｌｏｗ邋Ａｒｓｅｎｉｃ邋ｉｓ邋２０邋ｍｇ／ｋｇ；邋ＨＡｓ邋：邋Ｈｉｇｈ邋Ａｒｓｅｎｉｃ邋ｉｓ邋４０邋ｍｇ／ｋｇ）逡逑试验结果表明，ＬＭＷＯＡｓ处理对上清液Ａｓ含量具有显著影响（表３－１）。所逡逑有添加ＬＭＷＯＡｓ处理组中，上清液Ａｓ含量均显著高于对照组。但ＬＭＷＯＡｓ的逡逑剂量效应因低分子量有机酸类型和沉积物中Ａｓ污染水平而有着显著变化（表３－逡逑３）。在高Ａｓ污染沉积物中，上清液中Ａｓ含量随着苹果酸、草酸处理浓度升高而逡逑增加，而柠檬酸在处理浓度高于２邋ｍｍｏｌ／Ｌ后，上清液中Ａｓ含量无显著变化（表逡逑３－３）。在低Ａｓ污染沉积物中

根系分泌低分子量有机酸对土壤的酸化是根系分泌物影响根际重金属污染逡逑物行为的重要机制之一；在本试验条件下，三种试验沉积物添加不同浓度逡逑ＬＭＷＯＡｓ后沉积物离心提取上清液ｐＨ值变化如图３－３所示。逡逑８１邋８１邋８１逡逑６－邋＼逦＼逦—邋Ｃｉｔｒｉｃ邋６－Ｔｔ逦—邋Ｍａｌｉｃ逦＼＾ｋ逦—邋Ｏｘａｌｉｃ逡逑＼逦＼逦－邋ＮＡｓ邋＼＼逦—邋ＮＡｓ逦＼邋Ａ逦一邋ＮＡｓ逡逑２邋＊逦１邋ｉ邋１邋ｉ邋１邋ｉ邋１邋ｉ邋２．１．逦逦逦１逦逦邋ｉ逦逦逦１逦逦逦１逡逑０２４６８0２４６８0２４６逦８逡逑Ｃｉｔｒｉｃ邋（ｍｍｏｌ／Ｌ）逦Ｍａｌｉｃ邋（ｍｍｏｌ／Ｌ）逦Ｏｘａｌｉｃ邋（ｍｍｏＬｌ）逡逑图３－３低分子量有机酸提取上清液ｐＨ变化逡逑Ｆｉｇ．邋３－３邋Ｖａｒｉａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｐＨ邋ｖａｌｕｅｓ邋ｉｎ邋ＬＭＷＯＡｓ邋ｓｕｐｅｒｎａｔａｎｔ逡逑２５逡逑
【学位授予单位】：厦门大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53

【参考文献】

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本文编号：2627791