模拟海水中锶、铯的去除方法和机理研究
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【摘要】:核泄漏事故中产生的人工放射性核素中,排放出的铯(137Cs)和锶(90Sr)是主要的人工放射性核素,特别是90Sr,137Cs可以通过食物链进入生物机体中,且这两种核素的物理半衰期较长,海洋生物和人类的安全也会受到较明显的危害。在当前我国沿海核电站快速兴建对海洋核安全提出更高要求的环境下,海水中90Sr,137Cs的浓度监测更加值得重视。本文通过研究调查,根据日本福岛核泄露事故中排放出90Sr,137Cs的监测数据,以我国放射性废物分类标准(GB9133-1995)为去除效果评价参照,针对两种元素Cs和Sr,使用沸石对模拟海水中Cs和Sr的去除实验研究,探讨了在吸附过程中吸附等温线、吸附动力学和吸附热力学过程,并就环境因素(温度,pH值,初始浓度及吸附剂用量)对吸附的影响进行了研究,本论文中取得的主要成果如下:1.通过红外光谱分析法和X射线衍射分析法进行对实验结果的表征。红外光谱分析结果表明沸石结构的特征以及吸附前后的结构差异。首次采用X射线衍射薄膜滤纸点滴法进行表征Cs+和Sr2+两种元素,并对分析测试的结果进行误差分析,且测试结果和测试中移液器的误差均在允许的范围内。X射线衍射薄膜滤纸点滴法对Cs+和Sr2+两种元素分析测试标准曲线的线性系数分别为0.9998和0.9999,线性相关性良好,回收率在允许范围80%~120%内,X射线衍射薄膜滤纸点滴法分析测试方法中Cs+和Sr2+相对标准偏差为3%和4%。2.选用沸石,硅藻土和凹凸棒土三种吸附剂作对比实验,结果表明沸石对Cs+和Sr2+的去除效果远大于另外两种吸附剂。使用沸石作为吸附剂,研究在模拟海水中沸石对Cs+和Sr2+两种元素的去除效果,探讨了吸附时间、溶液的pH值、吸附剂用量以及Cs+和Sr2+两种元素的初始浓度对吸附的影响。研究结果表明:在模拟海水中沸石对Cs+的吸附,在前24h属于快速吸附,当吸附时间在达到120h时吸附平衡,吸附量为33.2mg/g,去除率接近50%。在模拟海水中沸石对Sr2+的吸附在前8h属于快速吸附,当时间达到24h时,已经趋于达到平衡,吸附量41.7mg/g。Sr2+的去除率在吸附平衡时接近100%,吸附量随着溶液的pH值的增大而增大。吸附量随着吸附剂用量的增大而减小,去除率随着吸附剂用量的增大而增大。随着初始浓度的增大,沸石对模拟海水中Cs+和Sr2+的去除率不断增大。3.吸附等温线研究表明:Cs+和Sr2+的Langmuir吸附等温线和Freundlich吸附等温线的线性相关系数都较好,表明在模拟海水中沸石对Cs+和Sr2+的吸附过程既有物理吸附过程又有化学吸附过程,即在吸附过程中,即存在分布在沸石点位的吸附,也有分子间作用力的吸附。等温吸附表明在模拟海水中沸石对Cs+和Sr2+的吸附有着较强的能力。4.吸附动力学研究表明:在模拟海水中沸石对Cs+和Sr2+吸附过程符合拟二级动力学过程,说明吸附速率受Cs+和Sr2+的初始浓度有较明显的影响,化学吸附为主要吸附控制过程。5.吸附热力学研究表明:吸附过程的?G为负值,表明此吸附是自发进行,而?H为正值表明吸附过程是吸热的,温度的升高有利于吸附过程的进行,而?S为正值表明过程为熵增加的过程。
【关键词】:锶 铯 吸附 沸石 模拟海水
【学位授予单位】:成都理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X771;X55
【目录】:
- 摘要4-6
- Abstract6-10
- 第1章 引言10-21
- 1.1 选题依据及研究意义10-12
- 1.1.1 选题依据10-11
- 1.1.2 研究意义11-12
- 1.2 国内外研究现状12-17
- 1.2.1 国外研究现状12-14
- 1.2.2 国内研究现状14-17
- 1.3 研究内容17-18
- 1.4 研究方法18-19
- 1.5 技术路线19-20
- 1.6 研究中的难点20
- 1.7 可行性分析20-21
- 第2章 实验部分21-32
- 2.1 主要化学试剂21
- 2.2 主要的仪器21-22
- 2.3 主要的仪器设备及测试方法22-32
- 2.3.1 红外光谱分析法22
- 2.3.2 X射线衍射(XRF)22-23
- 2.3.3 分析测试样品制备23-26
- 2.3.4 分析测试实验方法26-32
- 第3章 固液界面理论及吸附剂的选择32-38
- 3.1 固液界面吸附及其影响因素32-33
- 3.2 吸附理论基础33-34
- 3.3 吸附剂的来源34-36
- 3.4 吸附剂的组成36-37
- 3.5 吸附剂的选择37-38
- 第4章 沸石去除模拟海水中的铯离子38-49
- 4.1 引言38
- 4.2 实验部分38
- 4.3 结果与讨论38-49
- 4.3.1 红外光谱分析表征38-39
- 4.3.2 吸附时间对吸附的影响39-41
- 4.3.3 溶液pH对吸附的影响41-42
- 4.3.4 吸附剂用量对吸附的影响42-43
- 4.3.5 初始浓度对吸附的影响43-44
- 4.3.6 吸附等温线的研究44-45
- 4.3.7 吸附动力学研究45-47
- 4.3.8 吸附热力学研究47-49
- 第5章 沸石去除模拟海水中的锶离子49-60
- 5.1 引言49
- 5.2 实验部分49
- 5.3 结果与讨论49-60
- 5.3.1 红外光谱分析表征49-50
- 5.3.2 吸附时间对吸附的影响50-52
- 5.3.3 溶液pH对吸附的影响52-53
- 5.3.4 吸附剂用量对吸附的影响53-54
- 5.3.5 初始浓度对吸附的影响54-55
- 5.3.6 吸附等温线的研究55-56
- 5.3.7 吸附动力学研究56-57
- 5.3.8 吸附热力学研究57-60
- 第6章 沸石在模拟海水中对锶、铯的去除性能比较及吸附机理探讨60-65
- 6.1 锶、铯在模拟海水中的竞争吸附60-62
- 6.2 沸石在模拟海水中对锶、铯的去除性能比较62-63
- 6.3 沸石在模拟海水中对锶、铯的吸附机理63-65
- 结论与建议65-67
- 致谢67-68
- 参考文献68-73
- 攻读学位期间取得学术成果73
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