异相双金属颗粒催化电-Fenton技术对反渗透浓缩液有机物的降解研究

发布时间：2020-04-15 21:11

【摘要】：城市污水作为再生水资源,不仅能满足杂用水水质要求,经过RO(Reverse Osmosis,反渗透)等高级处理能满足工业生产、饮水水源补水等水质要求,然而RO产生的浓缩液大约占处理水量的20%~25%,浓度为RO进水的4~5倍。RO浓缩液中含有各种难降解的有机和无机污染物,其可生化性低,难以被微生物分解,若将其排放到自然环境中,也很难通过天然的生物净化系统降解,所以寻找一种经济有效的处理RO浓缩液的方法至关重要。异相电-Fenton技术是近些年发展起来的一门新兴水处理技术,对含盐量高、导电性强的RO浓缩液有很好的处理效果。因此本文以含铝的MCM-41为载体,负载铜和锰制备催化剂,外加电源,构建异相双金属电-Fenton体系处理模拟RO浓缩液。以COD_(Cr)去除率为评价指标,考察影响催化剂活性的主要因素,并对催化剂进行表征分析;通过单因素试验考察相关因素对CF(Carbon Felt,碳毡)-Pt电-Fenton体系H_2O_2和COD_(Cr)去除率的影响;通过动力学拟合该体系有机物降解规律、探讨异相电-Fenton体系降解机制、不同金属物种的作用机制和催化剂重复性和长效性分析,得出以下结论:(1)使用共沉淀法合成MCM-41作为载体,投加金属物种铜、锰和铝,制备催化剂空白对照M1(MCM-41)、负载金属锰M2(Mn/MCM-41)、负载金属锰铜M3(Mn-Cu/MCM-41)、负载金属锰铜铝M4(Mn-Cu/MCM-41-Al)。对比发现M3、M4催化活性最高,使用铝修饰的MCM-41更容易稳定金属,降低金属离子的浸出。通过单因素试验得出:M4的最佳制备条件为锰铜投加量为0.3mmol/L、焙烧温度为550℃、焙烧时间为6h;采用TEM、BET、XRD等分析方法对制备的四种催化剂进行表征分析,所有样品均为有序的二维六方介孔结构,金属颗粒在二氧化硅框架内均匀分散。随着金属的加入,催化剂比表面积呈降低趋势。(2)对CF-Pt电-Fenton体系H_2O_2产量进行了研究,在0.1mol/L Na_2SO_4溶液中,电流密度为3.5 mA/cm~2,通氧量为0.3 m~3/L,pH值为3,180 min时H_2O_2产量最大,为105 mg/L。其中电解质种类、电流密度和通氧量为主导因素。CF-Pt电-Fenton体系H_2O_2产量表现稳定,所以该体系在电生成H_2O_2和降解有机污染物方面具有很好的应用前景。(3)为探讨异相电-Fenton体系对有机物的降解作用,比较了七种体系对模拟RO浓缩液中有机物(腐殖酸)的去除效果,试验结果表明,异相电-Fenton体系对腐殖酸的去除有吸附作用、电化学氧化和Fenton氧化作用,Fenton氧化作用占主导作用。催化剂M4的活性较高,异相电-Fenton优于试验中其它技术。(4)以M4作为催化剂,采用CF-Pt电-Fenton体系处理模拟RO浓缩液。通过单因素试验得出该体系的最佳运行条件为pH值为6、催化剂投加量为0.5g/L、电流密度为3.5 mA/cm~2,通氧量为0.3 m~3/L,60 min后COD_(Cr)去除率为90%,出水COD_(Cr)为15 mg/L,实际电流效率(GCE)为43%。另外,在其它反应条件相同的情况下,模拟RO浓缩液中含盐量在500~2000 mg/L之间时,较低的含盐量(500~1000 mg/L)有助于COD_(Cr)的去除。在较宽的pH范围内(3~7),CF-Pt电-Fenton体系对腐殖酸的降解表现稳定,COD_(Cr)去除率均稳定在90%左右,该体系在近中性条件下对有机物仍具有较好的去除效果。(5)对异相电-Fenton体系反应机理进行分析和研究。通过异相电-Fenton体系降解腐殖酸进行机理探讨,构建催化剂M4(Mn-Cu/MCM-41-Al)催化氧化机制方程;异相电-Fenton体系对有机物的降解符合准一级动力学模型;催化剂M4中所含的铜和锰能明显改善其催化活性,而铝的加入对催化活性几乎没有影响,但能减少铜和锰金属离子的浸出,使催化剂的结构更加稳定;对催化剂M4的稳定性进行测试,重复使用三次后,腐殖酸的降解率依然稳定在80%左右,每次使用后金属离子浸出量较少。
【图文】：

去除率可以达到 92%以上。使用 BDD 电极处理从工业缩液，DOC 和氨氮去除效果较好，这是因为 BDD 材料用臭氧氧化、Fenton 氧化、光催化氧化、超声降解和电液中的有机物，都得到较好的处理效果，能有效降解 R子有机污染物。ton 原理与研究进展 技术是近年来发展起来的一种新型电化学 AOPs 技术。理是通电条件下利用合适的阴极材料将O2在阴极表面还 Fe2+催化剂反应生成具有强氧化性质的羟基自由基( O分子结构，实现有机物的氧化分解。具体机理如图 1-1

技术路线
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

【参考文献】

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本文编号：2628988