室温下催化氧化低浓度甲醛的负载型铂催化剂的研究

发布时间：2020-04-21 06:03

【摘要】：甲醛是一种致癌、致畸的有毒气体,室内甲醛主要来源于室内装饰材料、家具等,随着各种材料的大量使用,室内甲醛已经严重威胁到人们的身体健康。催化氧化法对低浓度甲醛响应高,具有处理甲醛效率高且完全,无二次污染等优点,被认为是最具有发展前景和最为有效的去除甲醛的方法。其中铂负载型催化剂在催化降解甲醛上表现最为优异。当前,如何能够结合载体选择和制备条件优化,设计制备出低铂负载量对低浓度甲醛具有高催化降解性能的负载型铂基催化剂已成为人们广泛关注的课题。基于上述情况,本文选用TiO_2、ZSM-5分子筛、CeO_2、Co_3O_4、ZrO_2作为载体,制备出一系列的负载型铂催化剂,在相同的制备方法和条件下,考察催化剂催化分解甲醛性能。在此研究结果基础上,研究不同制备方法和条件对催化剂活性的影响,并进一步掺入稀土金属Ce、La对催化剂进行改性。利用XRD、BET、TEM、CO吸附和XPS表征手段对催化剂进行表征,研究表明:1.当Pt负载量为0.5%,采用相同方法制备的五种催化剂的甲醛氧化活性顺序为Pt/TiO_2Pt/ZSM-5Pt/CeO_2Pt/Co_3O_4Pt/ZrO_2。载体的比表面积大小不是影响催化剂活性的主要因素,但过低的比表面积会影响铂粒子的成核,催化剂的反应活性与铂粒子大小和分散度有关。2.以具有最佳甲醛氧化活性的Pt/TiO_2催化剂为研究基础,考察不同制备方法和反应条件对催化剂的活性的影响,结果显示:采用浸渍法、直接还原法和沉淀沉积法制备的Pt/TiO_2催化剂的反应活性顺序为Pt/TiO_2(DP)Pt/TiO_2(R)Pt/TiO_2(IMP)。此外,利用沉淀沉积法制备Pt/TiO_2催化剂的最佳反应条件为以NaBH_4为还原剂,pH=9。3.Pt/TiO_2催化剂的甲醛氧化活性与Pt的负载量成正比,但当Pt负载量的达到2%时,催化剂活性降低。通过对催化活性和经济性两方面综合考虑,0.5%Pt/TiO_2催化剂最为理想,在85min内可完全降解甲醛,可做进一步研究。4.利用浸渍法引入稀土金属Ce和La对Pt/TiO_2催化剂进行改性,镧和铈的加入提高了催化剂的反应活性,其中5%Ce改性的Pt/TiO_2催化剂拥有最佳的催化氧化甲醛反应活性,在室温下,20 mg·m~(-3)的甲醛在Pt-Ce/TiO_2催化剂的作用下,55min可完全被降解。在15个反应周期里,Pt-5%Ce/TiO_2催化剂未发现失活现象,均可完全催化降解甲醛。BET、XRD、TEM、STEM、XPS、CO吸附表征结果表明,Ce的加入将Pt粒子的分散度从15.63%提高到了45.33%,并将Pt粒径从2.9nm降至2.21nm。此外,XPS结果表明,Ce的加入提供了丰富的氧空位,增加了化学吸附氧原子与晶格氧原子的比例,有利于吸附氧原子,从而产生吸附氧原子,提高了催化活性。
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;X701

【参考文献】