纳米水合氧化铁催化过硫酸盐去除水中对羟基苯甲酸丁脂的效能与机制

发布时间：2020-04-25 10:54

【摘要】：随着经济的快速发展,越来越多的新兴有机污染物通过人类活动进入环境中,给生态环境和人类健康带来了潜在风险。以药品和个人护肤品(PPCPs)为代表的新兴有机污染物引起了越来越多研究者的关注。对羟基苯甲酸脂类作为PPCPs的一种,被广泛用于防腐剂。研究表明,长期使用对羟基苯甲酸脂类对人和生物的生殖系统有一定的危害作用。现有的污水或污泥的处理工艺很难有效去除水体或污泥中的PPCPs。因此,寻找一种以新型功能材料为基础的高级氧化技术有效去除水中PPCPs,已成为当前水污染控制技术领域研究的热点。非均相过硫酸盐高级氧化技术作为一种能有效催化降解水体中的微污染物的水处理技术,引起了环境领域专家学者的广泛关注。但是在非均相催化中金属元素的释放造成的二次污染一直困扰着广大的研究者。本文制备新型纳米水合氧化铁(NFH)非均相催化剂,探讨NFH/PMS体系对水体中对羟基苯甲酸丁酯(BHB)的降解效能。研究内容主要包括:通过共沉淀法制备纳米水合氧化铁(NFH),并使用场发射扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)等多种表征手段对制备的水合氧化铁进行表征;考察反应温度,pH,材料投加量,煅烧温度,水中溶解氧等对反应体系的影响;探讨共存离子对反应体系的影响;对反应体系中的活性物种进行鉴定分析,探讨其反应前后形貌和元素等的变化,进一步推导出活性物种可能的生成路径。主要研究结果如下:(1)通过共沉淀法成功制备了无晶相的水合氧化铁(NFH),此催化剂直接吸附BHB效率低,但加入氧化剂PMS催化氧化后,反应速率明显加快;煅烧温度为723 K时,NFH催化剂表现出最佳的催化降解效果。(2)反应温度、材料投加量、初始pH以及水中溶解氧对NFH/PMS催化体系存在不同程度的影响,其中碱性条件比酸性条件更有利于反应的进行;有氧条件比无氧条件更有利于反应的进行,且间歇曝气比持续曝气更有利于反应的进行。(3)材料稳定性和重复性试验表明:材料稳定,铁溶出量最高为0.13 mg/L,对环境危害低;材料重复使用3次,BHB的去除率仍可达到80%以上,有较好的重复利用效率。(4)无机阴离子PO_4~(3-)、Cl~-、HCO_3~-对NFH/PMS催化去除BHB有较大影响:PO_4~(3-)对反应体系存在持续抑制作用,Cl~-和HCO_3~-对反应具有协同促进作用。而NO_3~-对BHB的去除影响相对较弱。(5)NFH/PMS体系降解BHB过程是一个自由基反应过程,参与的自由不仅有SO_4~(·-)和~·OH,还有~1O_2和O_2~(·-)活性物种。而且XPS结果显示:在反应前后Fe元素价态发生变化,O元素在反应前后含量发生变化,这说明Fe元素和O元素也均参与了反应。(6)NFH/PMS催化降解BHB的可能路径,是通过ROSs对有机物进行羟基化、羧酸化、脱羧、脱氢、开环和断链等氧化来完成。
【图文】：

不同比例Fe-Ce条件下催化PMS降解橙黄Ⅱ的实验（其中A表示仅加入材料吸附）

纳米水合氧化铁催化过硫酸盐去除水中对羟基苯甲酸丁脂的效能与机制

NFH不同温度条件下的XRDFig.3.2XRDofNFHindifferenttemperatureconditions
【学位授予单位】：华侨大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;X703

【参考文献】