活性炭负载锆-锰氧化物纳米复合材料去除水中砷的效果及机理研究

发布时间：2020-04-27 16:19

【摘要】：砷,作为一种“三致”物质(致畸、致癌、致突变),其污染的处理及防治一直是科研学者们的关注重点。吸附法是目前常见的水处理技术之一,被广泛应用于各类污染物的去除。众多吸附材料中,氧化锆能通过静电吸引和配体交换去除污染物,对As(Ⅴ)有较好的去除效果;二氧化锰有强氧化性,能改变目标污染物的价态,对As(Ⅲ)有较好的去除效果,但两者制备过程中容易发生团聚。本研究制备了以活性炭为载体的锆-锰氧化物(Zr/Mn/C)纳米复合材料,该材料既能结合无机吸附剂选择性吸附好、吸附容量大等优点,又能发挥有机载体活性炭材料比表面积大、易分离的长处,解决了无机材料制备过程中易团聚、难固液分离的问题。将该材料表征并应用于水环境中As(V)和As(Ⅲ)的去除时,研究了溶液pH值、污染物初始浓度、吸附剂投加量、共存离子等多种因素对砷去除效果的影响及吸附机理。主要成果如下:(1)采用共沉淀-水热法,成功制备了 Zr/Mn/C纳米复合材料,SEM、TEM分析结果显示,Zr-Mn氧化物颗粒成功负载且均匀分布在载体活性炭表面,且该材料为纳米材料,粒径较小,是用作吸附剂的理想尺寸材料。由XRD、拉曼图谱、BET分析结果可知,Zr/Mn/C纳米复合材料为无定型态,相较于晶体材料有更大的孔隙和更多的吸附位点,其比表面积为260.04m2/g。(2)采用单因素实验法,用作As(Ⅴ)的去除研究时发现,Zr/Mn/C纳米复合材料在pH=6.0的条件下吸附效果最好,对砷的吸附过程符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型,说明在吸附过程中,化学吸附占主导地位,该过程为优惠吸附过程,且整个反应容易进行。复合材料的最佳投加量为0.4g/L,在该条件下,既能保持较高去除率,又有较大的吸附容量。当目标污染物的初始浓度较高时(30mg/L),复合材料的饱和吸附容量能达到95.60mg/g;当As(Ⅴ)的初始浓度较低时(9mg/L),吸附后的剩余浓度能达到生活饮用水标准(10μg/L)。结合XPS、FTIR分析结果可知,吸附机理为:通过静电引力而产生的非特异性吸附,和通过配体交换而产生的特异性吸附。材料抗干扰性强,适应于环境复杂水体。由此可见,Zr/Mn/C纳米复合材料适用范围广,对As(V)有较好的吸附效果,具有良好的应用前景。(3)采用单因素实验法,用作As(Ⅲ)的去除研究时发现,Zr/Mn/C纳米复合材料在pH=10.0的条件下吸附效果最好,对砷的吸附过程符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型,说明在吸附过程中,化学吸附占主导地位,该过程为优惠吸附过程,且整个反应容易进行。复合材料的最佳投加量为0.4g/L,在该条件下,既能保持较高去除率,又有较大的吸附容量。当目标污染物的初始浓度较高时(30mg/L),复合材料的饱和吸附容量能达到132.28mg/g;当As(Ⅲ)的初始浓度较低时(1mg/L),吸附后的剩余浓度能达到生活饮用水标准(10μg/L)。结合XPS、FTIR分析结果可知,吸附机理为:通过静电引力而产生的非特异性吸附,通过配体交换和氧化还原反应而产生的特异性吸附。材料抗干扰性强,适应于环境复杂水体。由此可见,Zr/Mn/C纳米复合材料对As(Ⅲ)有较好的吸附效果,吸附容量大,具有良好的应用前景。
【图文】：

第三章Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ纳米复合材料表征结果与分析三章Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ纳米复合材料表征结果与分叶转换红外光谱（ＦＴ－ＩＲ）分析逡逑１是活性炭、ＺｒＯ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ纳米复合材料的红外光Ｏ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ材料在３４１５和１６３１ｃｍ－１处均有明显的对应为０－Ｈ、Ｈ－０－Ｈ键的伸缩振动峰。对比研宄后发现，ＺｒＯ（ＯＨ）２８４和４５８ｃｍ－１处有明显的振动峰，这些峰分别对应为Ｚｒ－ＯＨ、Ｚｒ－０２和Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ材料在６２０ｃｍ－１处有明显吸收峰，该峰为Ｍｎ－０键的／Ｃ材料的红外光谱图在１０６６ｃｍ－１处出现了邋Ｃ－０键的伸缩振动峰。经被成功负载在：活性炭材料之逡逑

一系列实验研宄，P 在探讨溶液ｐＨ值对Ａｓ（Ｖ）去除效果的影响，从而更好地理解其吸逡逑附机理。逡逑如图４－１所示，ｐＨ值的改变对各类吸附剂的吸附性能均有较大影响，这是因为不同逡逑溶液ｐＨ值下，五价砷离子的存在形态不同，吸附剂材料的表面电荷随着ｐＨ的升高也逡逑会逐步发生变化，从而造成Ａｓ（Ｖ）吸附过程中的优势吸附力改变。对比不同吸附剂可以逡逑着出，Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ纳米复合材料对Ａｓ（Ｖ）的去除效果萌显优于ＺｒＯ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２和活性炭逡逑材料，庄要是因为单一的ＺｒＯ（ＯＨ）２、Ｍｎ０２颗粒材料在制备过程中容易团聚，造成材料逡逑比表面积较小，提供的活性位：点较少，Ａｓ（Ｖ）的传质阻力较大，故吸附效果不佳。而在逡逑Ｚｒ／Ｍｎ／Ｃ纳米复合材料中由于载体活性炭提供了较大的比表面积和孔隙度，使得Ｚｒ－逡逑Ｍｎ氧化物能均匀分布在载体表面及孔隙中，减少了团聚现象的发生，增大了材料比表逡逑面积的同时
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703

【参考文献】

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本文编号：2642423