钼系磁性纳米复合光催化剂的制备及性能研究

发布时间：2020-04-30 04:08

【摘要】：光催化氧化技术是一种去除工业废水中有毒有机物的简便有效的方法,它的发展潜力和应用前景还有很大的空间。然而,光催化技术却存在量子效率低,对可见光利用率低,回收利用困难等问题,严重限制着光催化技术在处理实际废水中的应用。因此,研究开发具有高活性、能高效利用可见光且能快速回收以便下一次利用的新型光催化剂是国内外水处理领域的重要课题。近年来,磁性纳米光催化剂在水处理技术方面的应用已经引起了广泛的关注,主要原因在于磁性整合后的材料其物理和化学性能及实用性增强。由于磁性材料引入纳米光催化材料,通过施加外部磁场,就能很容易的从废水中分离出来,从而能完成一个经济、有效、环境友好的水处理工艺。基于四氧化三铁有超顺磁性和优良的导电性,制备成本低;钼系硫化物具有可见光催化活性;石墨烯具有比表面积大、电子性能独特、透光性高、吸附性能优异的优点,是制备复合光催化剂的优秀载体。本研究采用水热法、超声辅助法、原位合成法等制备出具有高效的可磁性分离的MoS_2@Fe_3O_4和MoS_2-Fe_3O_4-RGO光催化剂;使用高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_2吸附、紫外可见漫反射光谱(DRS)、荧光光谱(PL)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)、拉曼光谱等技术对其光催化剂的微观形貌、晶型、化学结构、物理吸附性能、光学性质、能带结构进行表征;通过在模拟可见光下降解目标污染物罗丹明B(RhB)、亚甲基蓝(MB)或对硝基苯酚(4-NP)模拟废水,用来评价复合磁性光催化剂的光催化活性。本研究为以后钼系磁性材料的研究及在处理有机废水方面的应用提供了理论基础。主要研究内容和结论如下:(1)花状磁性MoS_2@Fe_3O_4可见光催化剂的制备、表征及其性能的研究:利用合理的水热合成路线,制备了具有良好光催化性能的磁性可回收纳米四氧化三铁复合材料。研究结果展现了材料良好的结构,组成、光学和磁学性质。在可见光照射下,通过降解罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)的水溶液来评价光催化活性。与单纯的MoS_2相比,四氧化三铁质量分数为17%的MoS_2@Fe_3O_4复合物具有优异的光催化性能。光催化降解结果表明RhB和MB的降解率对其溶液的初始pH值有明显的依赖性,当pH分别为3和11时降解率最佳。更重要的是,磁性MoS_2@Fe_3O_4光催化剂在进行8次循环光催化反应后,仍然能够在外部磁场下快速分离并且回收再利用。(2)三元磁性MoS_2-Fe_3O_4-RGO复合可见光催化剂的制备、表征及其性能的研究:采用水热法制备了花状的MoS_2@Fe_3O_4、MoS_2-Fe_3O_4-RGO复合光催化剂,探究了两种可见光催化剂对罗丹明B(RhB)、亚甲基蓝(MB)和对硝基苯酚(4-NP)模拟废水的降解性能。实验结果证明:样品在负载石墨烯后能有效的抑制光生电子和空穴对的复合,提高了催化剂的量子效率和电子转移能力;负载了5 wt%RGO时获得的MFG-5光催化剂的活性最高,它对RhB的降解率高达99%,比MoS_2@Fe_3O_4提高32%。MoS_2-Fe_3O_4-RGO复合光催化剂活性的提高跟缺陷的生长,以及比表面积的增大有密切关系,还与其电子转移能力的提高有关。
【图文】：

光催化反应,基本原理,半导体光催化

图 1-1 光催化反应基本原理图Figure 1-1．Mechanism of photocatalytic reaction of organic pollutants半导体光催化材料的选择

价带,标准氢电极,电势,导带

图 1-2 一系列半导体的能带系、价带和导带的电势范围对应标准氢电极Figure 1-2. Band gap energy, VB and CB for a range of semiconductors on a potential scale (V) versus thenormal hydrogen electrode (NHE).
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

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