改性凹凸棒土协同脱硝脱汞的实验研究

发布时间：2020-05-07 03:42

【摘要】：选择性催化还原(SCR)脱硝技术是当今燃煤电厂最常使用的氮氧化物脱除技术,借助于适当的催化剂在SCR装置对烟气中Hg~0进行氧化使其转化为Hg~(2+)可实现烟气中的汞在现有的除尘和脱硫过程中有效脱除。凹凸棒土(ATP)以其优良的理化特性作为本实验中催化剂的载体。本文探究了Mn-ATP和Mn-Ce-ATP的脱硝脱汞性能,针对Mn-Ce-ATP研究了O_2、NO、SO_2、空速以及多烟气条件对催化剂脱硝和汞氧化性能的影响并通过表征手段分析催化剂脱硝脱汞的机理。(1)本文从不同的Mn负载量、反应温度、烟气条件考察了Mn-ATP的脱硝脱汞活性。实验数据表明8%Mn-ATP在250℃表现出最高的脱硝效果,而8%Mn-ATP和10%Mn-ATP均在250℃表现出最好的脱汞效果。烟气中SO_2的存在会抑制Mn-ATP的脱硝和Hg~0的氧化且SO_2对催化剂造成的影响是不可逆的。通过表征结果发现Mn的掺加会使催化剂的孔容、孔径和比表面积下降,Mn活性物质主要是以颗粒的形式聚集在催化剂表面,Mn负载后ATP原有的纤维状结构并没有发生改变,Mn负载在ATP上主要以结晶相MnO_2的形式存在。在8%Mn-ATP脱汞前后对比发现晶格氧含量减少且MnO_2被还原为Mn_2O_3。说明催化剂中增加的晶格氧和MnO_2是其具有良好脱硝脱汞性能的主要原因。(2)为提高Mn-ATP的抗硫性,研究了不同Ce负载量、反应温度和多种烟气条件对8%Mn-Ce-ATP催化剂脱硝和脱汞性能的影响。结果表明,5%Ce的掺加对Mn-ATP在250℃时的脱硝脱汞活性的提高最明显。Ce掺加之后SO_2对催化剂活性的抑制作用被削弱,且在停止SO_2通入后效果有一定的恢复。研究发现NH_3和NO都会抑制催化剂对Hg~0的氧化能力,但是O_2的存在会削弱NO对催化剂的影响,同时NO和NH_3同时存在是也会削弱这种影响。高空速(7.5×10~5h~(-1))会影响催化剂的脱汞效果。结合BET、XRD、SEM和XPS的表数据,结果发现Ce的掺加会进一步减小催化剂的比表面积,催化剂中O_α的含量和Mn~(4+)的占比得到提高。Mn和Ce在催化剂中的主要存在形式为MnO_2和CeO_2,在催化剂脱硝脱汞过程中MnO_2和CeO_2同时发挥作用。
【图文】：

华北电力大学硕士学位论文路中 Hg0的浓度由 RA915+烟气分析仪进行检测。测试过程中，程序升温至反应温度点之后保持两个小时，待测试数据稳定 10 分钟的数据，求其平均值。稳定状态下 Hg0的脱除率为通过反应器及中 Hg0浓度的计算，，从而得到催化剂对于 Hg0的脱除效率（式 2-2）。Hg0脱除率=Hg0旁路 Hg0反应器Hg0旁路× 100% (2-2)中 Hg0旁路与 Hg0反应器分别表示系统中旁路出口和反应器出口 Hg0的浓度

华北电力大学硕士学位论文的负载量越高，吸附在催化剂表面的 NH3就越多。因此不难发现催化剂脱除 NOx的能力与催化剂表面吸附的 NH3以及 NH3氧化活化水平直接相关。为探究不同 Mn 负载量的 ATP 催化剂在不同温度下脱汞性能的变化，在不同温度下分别考察不同负载量 Mn-ATP 催化剂氧化 Hg0性能。 由图 3-2 可知，改性 ATP催化剂的脱汞性能受活性物质负载量以及反映温度的影响。
【学位授予单位】：华北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X773

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