壳聚糖基纳米零价铁对土壤As污染的修复效能

发布时间：2020-05-07 05:14

【摘要】：我国土壤目前面临着不同程度的重金属污染,其中类金属As污染形势较为严峻,在某些区域土壤As污染程度较高,由此而引发的粮食和饮用水As超标事件不断增多。随着社会的发展,纳米级材料已被广泛的应用到环境重金属的修复中,其中纳米零价铁(NZVI)因其具有比表面积大、粒径小及反应活性高等理化性质,在治理环境As污染治理方面已取得较好成果。本研究采用壳聚糖(Chitosan)对纳米零价铁改性制备出壳聚糖基纳米零价铁(C-NZVI),首先通过动力学实验、等温吸附实验、竞争实验等实验,探究其对溶液体系中As(Ⅲ)的吸附效果;其次,探究长期淹水条件下,As污染土壤的溶出特性及C-NZVI柱载系统对土壤溶液中As的原位吸附;在此基础上,探索三种处理(静置、搅拌、搅拌+强化剂)在淹水条件下土壤As的溶出特征,定期排上覆水,外排水As经Fe基吸附过滤而得到净化,后利用C-NZVI柱载系统提取孔隙水As,以明确淹水强化溶出----排水----柱载系统的联用技术对土壤活化态As的修复效能。主要研究结论如下:(1)C-NZVI对As(Ⅲ)的吸附特征可以利用准一级动力学和Langmuir吸附等温模型进行拟合;在As(Ⅲ)初始浓度为250 mg/L的条件下,C-NZVI在1.5 h时对As(Ⅲ)的去除率可达到95%;Langmuir模型拟合得到最大吸附值为145.1 mg/g。(2)当竞争性K2HPO4、H3BO3、Na2SiO3和CH3COOH浓度为0.05～0.5 mmol/L时,C-NZVI对初始浓度5 mg/L As(Ⅲ)的去除率高达99%。(3)C-NZVI柱载系统可以吸附静置溶液中61.2%的As,而残留在溶液体系里的C-NZVI只降低了 27.2%的As。(4)长期性淹水和翻动土壤可有效加快土壤As溶出,As最高溶出量高达18.9mg/kg,液相As形态主要以As(Ⅲ)为主;后期阶段C-NZVI柱载系统对其的吸附能力明显。淹水结束后,处理中固相As的含量较原土降低了 31.8%。(5)C-NZVI柱载系统中的Fe在淹水过程中并没有大量溶出,减少了二次污染;同时,该提取技术可以有选择性的调节提取柱的应用密度和反应提取时间。(6)强化剂的加入能够有效促进土壤As的还原溶出,相同应用比例下C-NZVI对外排液As(341 μg/L)的吸附效果要高于其他三种吸附材料;利用不同浓度梯度C-NZVI对各强化后的外排液As进行去除,去除效率均在74%以上,与此同时C-NZVI可同时将上覆水P、Si高效去除。(7)较原土相比,淹水强化溶出----排水联用技术下,搅拌处理和搅拌+强化剂处理中的土壤As含量显著的降低23.4%、26.7%;C-NZVI柱载系统能高效去除土壤液相As;以上实验结果表明,淹水强化溶出----排水----柱载系统提取孔隙水As联用技术的高效性,该技术为土壤As污染的修复提供了一种重要途径。
【图文】：

２．２结果与讨论逡逑２．２．１逦Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附动力学研究逡逑由图２－１可以看出，Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附速率极快，当Ａｓ（ＩＩＩ）的初始浓度逡逑为２５０邋ｍｇ／Ｌ，Ｃ－ＮＺＶＩ在１．５ｈ时对Ａｓ（ＩＩＩ）的去除率就高达９５％，当反应进行２．５ｈ逡逑后，整个吸附过程基本达到平衡。随着吸附时间的延长，反应进行８邋ｈ，，Ｃ－ＮＺＶＩ逡逑对Ａｓ（ＩＩＩ）的去除率和２．５邋ｈ时相差不大。通过线性拟合发现，该吸附过程比较符合逡逑准一级动力学吸附特征，拟合系数ｉ？／高达０．９８，实验得到的最大吸附量为１２５．９逡逑ｍｇ／ｇ，而理论拟合出来的平衡吸附量为１２５．３邋ｍｇ／ｇ。在自然界中Ａｓ的浓度一般小逡逑于本实验所设置的浓度，在这样的一个范围内，Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附速率与逡逑溶液中Ａｓ（ＩＩＩ）浓度成正比。逡逑１３０邋｜逦！逡逑逦？逦■逡逑１２０邋－邋＂逡逑１１0邋－邋／逡逑｜邋Ｉ逡逑１．４邋１00邋－厂逡逑每逦／逡逑Ｓ邋９０邋－逦／逡逑ｌｓ0－ｊ逡逑７０邋－逡逑■逦Ｉ逦Ｉ逦Ｉ逦Ｉ逦１逦１逦Ｉ逡逑０１２３４５６７８９逡逑反应时间／（ｈ）逡逑图２－１邋Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附动力学拟合曲线逡逑Ｆｉｇ．邋２－１邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｋｉｎｅｔｉｃｓ邋ｏｆ邋Ｃ－ＮＺＶＩ邋ｆｏｒ邋ａｑｕｅｏｕｓ邋Ａｓ（ＩＩＩ）逡逑２．２．２逦Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的吸附等温线研究逡逑图２－２表明到拟合系数ｉ？／为０．９６?

逦１００逡逑Ａｓ（ＩＩＩ）的平衡浓度／（ｍｇ／Ｌ）逡逑图２－２邋Ｃ－ＮＺＶＩ对Ａｓ（ＩＩＩ）的等温吸附拟合曲线逡逑Ｆｉｇ．２－２邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍｓ邋ｏｆ邋Ｃ－ＮＺＶＩ邋ｆｏｒ邋ａｑｕｅｏｕｓ邋Ａｓ（ＩＩＩ）逡逑１５逡逑
【学位授予单位】：湖南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53

【参考文献】

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本文编号：2652493