几种基于石墨烯的吸附、光催化材料性能研究及其在水污染治理的应用

发布时间：2020-05-07 23:20

【摘要】：随着科学技术的快速发展,人类的生活水平不断提高,赖以生存的环境却面临着极大的威胁。无论是水体、空气还是土壤,都遭受了严重破坏。水是生命的源泉,水污染直接危害着人类的健康甚至生存,治理水污染已刻不容缓。污染的水体中含有大量的重金属离子、阴离子和有机污染物等,吸附和光催化是便捷、有效的处理方法。石墨烯由于其独特的理化性质,已成为吸附剂和光催化剂的良好载体。面对各种各样的污染物,我们需要不断研发出具有针对性的石墨烯功能材料来应用于不同的污染物治理中。本论文研究的主要内容是制备基于氧化石墨烯的纳米功能材料,并研究其对污染物去除的性能。具体如下:1.采用简便的声化学方法成功合成了(Zr O2-Al2O3)/GO纳米复合材料。在制备过程中由声化学产生的独特气氛赋予(Zr O2-Al2O3)/GO纳米复合材料特殊的3D网络,与通过共沉淀法制备的相同复合物相比,其产生更大的表面积(42.84 m2/g)和更好的金属氧化物纳米颗粒分布(14.38 nm)。合成的(Zr O2-Al2O3)/GO最大F-吸附容量为124.4 mg/L,当F-平衡浓度为1 mg/L时,吸附能力为13.80 mg/L,均高于大多数先前报道的除氟吸附剂,显示其优异的吸氟性能。使用(Zr O2-Al2O3)/GO以流动吸附方式处理被F-污染的真实饮用水,结果表明该吸附剂可以从实际饮用水中去除大量氟化物,并达到世界卫生组织的标准,显示其具有巨大的实际应用潜力。在实验分析的基础上,详细讨论了高除氟性能的来源和吸附机理。由于制备简单、操作简便、性能高,吸附剂和相关的声化学方法被认为对开发高效吸附剂具有重要意义。2.通过采用简单的一步水热反应将氧化石墨烯与氧化锰进行复合,成功制备了Mn3O4/3D r GO纳米复合材料。结果表明Mn3O4/3D r GO复合材料对环丙沙星在25℃下达到最大吸附量为76.09 mg/g,其吸附符合Langmuir等温模型。Mn3O4/3D r GO复合材料对环丙沙星的吸附在12h达到吸附平衡,吸附动力学符合拟二级动力学方程,颗粒内扩散和外扩散可能都存在于吸附过程中以控制吸附速率。此外,其吸附过程条件比较温和,在6.1p H8.7条件下即可进行。具有良好的离子抗干扰能力及再生能力,在四次循环后仍能有62.3%的吸附效果。最后在实验数据的基础上结合XPS详细研究分析了Mn3O4/3D r GO对环丙沙星的吸附机制。3.通过简单的一步水热法将BiOBr与GO复合,并通过添加葡萄糖原位自还原出单质Bi,最终成功合成Bi/Bi OBr/r GO纳米光催化材料。结果表明Bi/Bi OBr/r GO对四环素具有良好的吸附性能和光催化降解性能。在吸附-光催化协同作用下,材料在20 min内快速矿化四环素且完全去除;通过流动相实验发现Bi/Bi OBr/r GO可以连续不间断地高效去除四环素10小时,此后去除缓慢降低,在38小时的时候达到平衡,其平衡时的去除率大约为40%;Bi/Bi OBr/r GO有很强的再生性能,在不进行任何洗涤的环境下能良好循环5次且第五次的去除率仍高达90%;这表明Bi/Bi OBr/r GO具有很好的实际应用潜能。在通过液质联用、捕获实验、Mott-Schottky曲线等实验的基础上,详细分析了Bi/Bi OBr/r GO降解四环素的降解通路及光催化降解机理。
【图文】：

石墨,氧化石墨

第一章绪论背景生物医药、能源催化、环境保护、电子设备等行业的快速发展域取得了长足的进步[1]，其中氧化石墨烯（GO）由于它低廉价广泛用于各种领域[2]。然而，氧化石墨烯（GO）很容易堆积和特的层状结构及表面大量官能团已经成为许多材料的良好载互补以弥补自身不足、实现互补优势，因此被大量用来制作生及传感器和催化剂等功能材料[4]。伴随着科技的发展，大量新料被研发出来并被广泛的应用于各种领域中。石墨烯简介及制备

氧化石墨,还原氧化,石墨

石墨烯与沸石、活性炭、树脂等常见的吸附材料相比，具有更大的比表面积和更高的吸附效率。石墨烯虽然有良好的性能，但因其疏水性导致石墨烯在水溶液中的溶解度很小。氧化石墨烯（Grapheneoxide，简写 GO）是石墨经过氧化剥离而得到的一种功能化石墨烯。它是一种二维碳材料，其结构和石墨烯大致相似，具有单原子层厚度[4]。与石墨烯相比，氧化石墨烯含有 C-O-C、-COON、-OH、C=O 等含氧官能团（如图 1-2 所示）。这些含氧官能团不但使得氧化石墨烯具有相对较强的反应活性，，在水中具有良好的分散性，而且为氧化石墨烯纳米复合材料的形成提供了有利的结合位点，因此氧化石墨烯是一种理想的载体材料。还原氧化石墨烯（ReducedGrapheneoxide，简写 rGO）是单层氧化石墨烯通过化学或热处理等方法不完全去除其中的含氧官能团（基团）后得到的一种二维碳材料。还原氧化石墨烯是氧化石墨烯的衍生产物，因此还原氧化石墨烯也同样具有氧化石墨烯的特性，如良好的导热性，良好的化学稳定性，优异的机械性能，较高的电子迁移率和较大的比表面积[5]。
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X52;TQ127.11

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