尿素还原强化改性镍基阳极催化剂电解制氢

发布时间：2020-05-08 07:41

【摘要】：近几年,随着社会经济不断的高速发展,能源问题越来越突出,对能源的需求越来越迫切,而化石能源的不可再生性、日益减少、匮乏无法满足社会发展的需求,因此,开发新能源成为全社会共同关注的问题,氢气凭借其清洁、能量密度高、可利用、原料丰富等优点成为最理想的未来能源之一,开发氢能成为解决全球能源问题的主要途径之一。电解水制取氢气是公认的制取高纯度氢气的相对成熟的技术,且相对比于其他制取氢气的方式清洁,氢气纯度高,但是水电解制氢体系阳极氧化反应缓慢,所需电位较高,经济性相对低,因此寻求一种可以替代阳极氧化反应的还原剂成为解决该问题的主要方法。尿素,当尿素浓度高的水体进入自然环境时,会对环境造成污染,但尿素具有优越的还原性能,在电化学体系中,如果利用尿素辅助还原制氢,尿素在阳极被氧化为N_2和CO_2,替代水分子在阳极的缓慢的氧化反应,对环境无害,且尿素本身含氢量较高,因此,尿素是一种理想的辅助制氢还原剂。因此,本课题以尿素为还原剂,以镍基电氧化催化剂为阳极,以石墨电极为阴极,以添加KOH的碱性溶液为电解质溶液,构建尿素电氧化体系,通过修饰泡沫镍基底的阳极催化剂促进阳极尿素的氧化,同时促进阴极析氢反应的发生,为处理尿素废水及开发氢能源提供新思路。本课题通过水热法分别用Co和Co、Zn、S联合修饰电极,得知这几种元素成功负载到泡沫镍表面,且在电流密度为20 mA cm~(-2)时,Ni-Co电极仅需0.4 V vs SCE电位,Ni-Co电极仅需0.25 V vs SCE,远低于泡沫镍,且Ni-Co电极在本实验采用的电化学反应器里,在3.5 V的电压下一小时内降解0.33 mol/L的尿素,Co-Zn-S电极则仅需3 V的电压,说明过渡金属氧化物、二元金属硫化物对于电极的修饰使得电极性能大幅提高,在该体系中的能耗得到降低,修饰后的电极在尿素降解和氢气制取方面均比原始泡沫镍有很大的提升,为尿素废水的处理及氢气的制取提供了新思路。
【图文】：

电性和电化学活性。电极制备方法的选择过多重比较，针对应用于尿素电氧化阳极催化剂纳米材料的制备方法热法。水热法是以水作为溶剂，将水和底物加入聚四氟乙烯内胆中进在高温高压条件下反应一定的时间，利用底物在亚临界或超临界状态特性来合成纳米材料。目前已经通过水热法合成了多种金属氧化物、氢氧化物、无机盐和稀土类等纳米材料，虽然水热法自身存在很多不足比于其他合成方法，水热法在制备小直径纳米线方面有明显的优势。，模拟了利用水热法在基底金属表面生长纳米阵列的情况，，但是水热在不足如容易造成不均匀、结块等现象，需要试验人员不断进行条件索与探究。对于硫的掺杂，选择高温硫化使得电极表面负载的金属元生作用形成硫化物。课题采用的水热法需要用尿素辅助营造碱性沉积环境，使得溶液的物积负载到泡沫镍基底上，采用氟化铵更有利于晶体在泡沫镍表面的生

技术路线图
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;TQ116.2;X786

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本文编号：2654350