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液相氧化法脱除燃煤烟气中NO_x的研究

发布时间:2020-05-08 16:00
【摘要】:氮氧化物作为大气主要污染物之一,因此近年来我国对NOx的排放标准要求越来越严。研究人员对脱硝方法进行探究发现,湿法脱硝在反应过程中操作方便、所需反应设备简单等优点,因此该方法得到研究人员的关注。研究所使用液相氧化法属于湿法脱硝中的一种方法。选择Na2S2O8和H2O2两种液相氧化剂。以Na2S2O8为氧化剂,经过热力学分析确定Na2S2O8脱硝的可行性,研究了各影响因素对NO转化率的影响。同时还对另一种氧化剂H2O2进行试验研究,对于单独使用H2O2的脱硝实验中,研究不同操作条件下对NO转化率的影响;并对双氧水联合FeⅡ Cit、FeⅡEDTA同时脱硝的效果进行研究,分析了 Fe2+分别与EDTA和柠檬酸的摩尔比、温度、pH、NaOH溶液、亚铁络合剂加入的方法对脱硝效果的影响,利用离子色谱对反应产物进行分析,确定NO转化为溶液中的NO,-、NO3-。并利用定界面双搅拌釜反应器对双氧水联合FeⅡ络合剂脱硝的动力学进行研究,得到的结论如下:(1)升高Na2S2O8浓度对脱硝效果有促进作用,浓度大于0.02mol/L时,Na2S2O8浓度增加NO转化率增幅不大;温度的升高可以促进脱硝实验的发生;pH7条件下的NO转化率低于pH7时的转化效率;添加剂Fe2+、FeⅡEDTA对Na2S2O8溶液的脱硝效果有促进作用。(2)在单独使用双氧水脱硝实验中,双氧水浓度的升高可以促进脱硝反应的进行,NO转化效率也会升高,且pH7条件下NO的转化效率高于pH7条件下的转化效率;一定范围内的升温和NO浓度的增加有利于脱硝实验,温度高于50℃就不利于脱硝的进行。(3)FeⅡCit、FeⅡEDTA的加入有利于脱硝反应的进行,且分次添加FeⅡ络合剂更有利于反应的进行;一定温度范围内随温度升高脱硝效果增强,超过这一温度范围NO转化率随温度升高而降低;同样对于pH也有这样的变化规律;加入NaOH可以促进NO的氧化吸收。(4)FeⅡ络合剂催化双氧水脱硝的实验属于拟一级反应,313 K下的液相传质系数KL,NO=7.3×10-6 mol·m-2·Pa-1·s-1,气相传质系数KG,NO=3.1×10-5m2·s-1,比相界面积a=27.63m-1。NA随pH的升高先增加后降低,随NO进口浓度的升高而增加,H2O2越高NA也就越大。
【图文】:

反应焓变,酸性条件,焓变,碱性条件


碱性条件下ArHm0=-l323.26邋kJ/mol,ArHm〔T)=-983.5-1.41T逦式(3-9)逡逑则温度在303邋K?373邋K之间化学反应焓变随温度变化如图3-1:逡逑-700邋逦—逦逡逑?邋-逡逑-800邋-逦#逦*逦*酸性条件逡逑?-….逡逑?邋900邋-逡逑|邋-1000邋-逡逑J邋-1l0°邋■逡逑^邋-1200邋-逡逑-1300邋-逡逑-1400邋-逦■——一逦,一蜃逡逑300逦310逦320逦330逦340逦350逦360逦370逦3S0逡逑T(K)逡逑图3-

吉布斯自由能,氧化吸收,数据带,反应能


逡逑从图3-1呵得,以Na2S208作为氧化剂氧化吸收NO的反应,经计算可知,逡逑反应的焓变均小于零,因此该氧化吸收反应属于放热反应,温度的升高不利于反逡逑应进行。逡逑(2)吉布斯自由能逡逑确定一个反应能进行的程度,可以用反应的吉布斯自由能表示表示,逡逑ApGm邋<邋0时表示反应可以自法进行,当AfGm《-40邋k丨/mol时表示反应可以逡逑自发的正向进行且反应程度很深。逡逑ArGni=ArHni(T)-T-ArSm(T)逡逑=八凡⑴-丁-八NB+丁^丁逦逦.式(3-10)逡逑将数据带入式(3-8)求得:逡逑酸性条件下:逡逑ArGm=-240.2-1
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X701

【参考文献】

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本文编号:2654882

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