哈尔滨大气细颗粒物中PAHs及其衍生物污染特性与风险研究

发布时间：2020-05-09 19:18

【摘要】：作为最受关注的大气污染物之一,大气颗粒物特别是PM_(2.5)(大气细颗粒物)因吸附大量有毒物质而具有较高毒性,其中可作为持久性有机污染物代表的多环芳烃(polycylicaromatic hydrocarbons,PAHs)及其衍生物(substitutedpolycyclic aromatic hydrocarbons,SPAHs)因具有三致效应而被大量研究。对SPAHs的研究因其环境浓度低、检测技术、迁移转化机制复杂等还未进行深入研究。哈尔滨作为典型的东北老工业基地,地处寒冷地区,大气污染源复杂,近年来污染较为严重,因而对哈尔滨地区大气细颗粒物开展相关研究具有重要意义。本研究于2017-2018年期间采集了哈尔滨地区共82个大气细颗粒样品,并建立了16种PAHs的GC-MS和16种NPAHs的GC-MS/MS仪器分析方法,定量分析了大气细颗粒物中PAHs和NPAHs浓度,对哈尔滨地区大气细颗粒物、大气细颗粒物中PAHs、硝基多环芳烃(NPAHs)的浓度、时间变化特征进行了探究。结果显示本研究采集的大气细颗粒物样品浓度为141 ug/m3±108 ug/m3,供暖期(167±120 ug/m3)和非供暖期(102±72.7 ug/m3)大气细颗粒物浓度存在显著差异。大气细颗粒物中PAHs平均浓度为86.9±114 ng/m3,供暖期PAHs浓度是非供暖期的10.2倍。NPAHs浓度为5470±14600 pg/m3,并显示出在秋、冬、春、夏四个季节浓度依次降低的趋势。供暖、非供暖期NPAHs均受到气象因素的影响,特别是非供暖期的污染物传输对NPAHs浓度水平有重要影响。对于哈尔滨大气细颗粒物和大气细颗粒物中的PAHs及NPAHs污染源的研究,本课题利用特征分子比值法、正矩阵因数分解模型(PMF)解析了目标化合物的污染源类型,并结合后向轨迹(HYSPLIT)和潜在源分析(PSCF)模型探究了污染源分布特征。结果显示哈尔滨地区受到混合源污染,机动车排放对供暖、非供暖期污染物浓度均有重要贡献,对比非供暖期,供暖期取暖燃料(生物质和煤)燃烧对污染物的贡献更为突出。污染源分布研究结果显示哈尔滨大气环境主要受到其西北部气流影响,且目标污染物的污染源主要分布在黑龙江省中部以及其与俄罗斯、蒙古、内蒙古自治区的交界地区。本研究对哈尔滨地区大气细颗粒物中PAHs及NPAHs的暴露风险进行了评估。非致癌风险度(HQ)、终身致癌超额危险度(ILCR)和预计寿命损失(LL)三种暴露风险模型的结果显示春、秋、冬三季非致癌PAHs会对人体产生明显的非致癌健康风险,呼吸吸入、经口摄入、皮肤接触三种暴露途径中皮肤接触和经口摄入是主要的暴露途径,成人预计寿命损失时间在冬季达最高值并主要由PAHs贡献。
【图文】：

- 5 -苯并[a]芘 茚并[1,2,3-cd]芘 二苯并[a,h]蒽 苯并(g,h,i)傒5 环 5 环 6 环 6 环图 1-1 16 种优控 PAHs 化学结构环境中的 PAHs 主要源于含高碳物质的高热反应、成岩过程和微生物合过程产生。高热过程产生的 PAHs 是有机物在高温(350-1200℃)、无氧或低条件下形成的[11]，其中，石油残渣裂解和煤蒸馏产生焦炭、煤焦油的过程人类有意识的生产 PAHs，而包括机动车尾气、森林火灾、燃木柴、煤用于暖等在内的燃料不完全燃烧过程也会无意之中产生 PAHs。其中不完全燃烧程为对 PAHs 污染最大的贡献者[12]。此外，PAHs 也可以在低温(100-150℃)件下以在数百年的时间为周期被形成并存在于原油中。某些植物和细菌也可通过合成的方式，或在降解营养物质过程中形成 PAHs[13]。除上述分类方法人为和自然源的分类方法也较为常用，人为源主要包括住宅供热、煤的气化

- 9 -9，10-二硝基蒽 1-硝基芘 6-硝基屈 7-硝基苯[a]蒽3 环 4 环 4 环 4 环图 1-2 16 种 NPAHs 的化学结构1.4.2 NPAHs 的毒性在大气环境中广泛存在的 NPAHs 具有急性毒性、免疫毒性和致癌、致突变毒性。根据人体细胞和细菌实验的研究结果，大多数 NPAHs 比母体 PAH具有更强的致突变和致癌性[28, 29]，具体而言 NPAHs 的致癌、直接致突变作用比母体 PAHs 强 10 和 105倍。2012 年 NPAHs 被国际癌症研究机构(IARC)列为二级或三级致癌物。NPAHs 致突变的机理被描述为 NPAHs 与生物体内 DN经环氧化、硝基还原、共轭反应途径加合，，该加合产物具有生物致突变效应
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X513

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本文编号：2656612