沸石分子筛吸附大气中有毒污染物的分子模拟研究
发布时间：2020-05-12 17:23
【摘要】：环境治理是当今社会面临的一个重要课题,其中大气污染物中最常见的有硫化物、氮化物和碳化物。它们对人体健康、环境造成了严重的危害。研究发现,沸石是一种良好的吸附剂,可以用于有毒气体的吸附分离。本文首先利用分子模拟研究95种全硅沸石在常温下不同压力时对6种常见有毒气体SO_2、H_2S、NH_3、NO_2、CO、NO的纯组分吸附,然后研究95种全硅沸石对SO_2/N_2/O_2以及H_2S/N_2/O_2三元混合物的吸附分离,最后研究6种含金属离子的X型沸石对H_2S/N_2/O_2三元混合物的吸附分离。在分子尺度上研究了沸石结构对其吸附分离6种有毒气体的影响,利用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)模拟方法来计算每种沸石对各气体的吸附量,并画出吸附等温线,筛选出对有毒气体具有良好吸附性能的材料。研究发现,在常温常压下,对于单气体的吸附而言,可接触比表面积在1600-1800m~2/g,孔径在6.0-7.0?之间的沸石对H_2S,NO,NO_2,CO以及NH_3都表现出良好的吸附性能,例如AFY、PAU。而SO_2自身具有很强的相互作用力,更容易吸附在比表面积在1700-2700 m~2/g,孔径在7.0-14.0?的沸石材料当中。在饱和吸附状态下,RWY、IRR、JSR、TSC、ITT对6种常见有毒气体都表现出良好的吸附性能。在N_2/O_2/H_2S三元混合物体系中,RHO是去除H_2S的最佳材料,吸附选择性系数为9.7。其次是MER,AFY,PAU,MOR。在N_2/O_2/SO_2三元混合物体系中,MOR是去除SO_2的最佳材料,吸附选择性系数为1264.5,其次是EON,RHO,UFI,MER。另外沸石对气体的吸附选择性系数与吸附量呈线性关系,而沸石对气体的选择性系数与其工作能力呈一元二次函数关系。结果表明:RHO、MOR、MER对于H_2S、SO_2都有良好的选择吸附性能,并且这两种气体最易吸附在沸石材料中含八元环的次级结构中。对于6种X型沸石来说,模拟结果表明各个材料的脱硫能力明显不同,在常温条件下,含一价碱金属离子的分子筛材料对空气中硫化氢的吸附性能明显优于含二价碱金属离子的分子筛,尤其是含钠离子的分子筛。本次工作的结果有助于选择良好的沸石材料应用于吸附有毒气体的工艺中,在空气纯化以及工业吸附应用方面具有一定的指导意义。
【图文】：
图 2.1 巨正则系综模拟体系图Fig.2.1 The model system of grand canonical ensemb为巨正则系综的 Monte Carlo 模拟。GCM可以转化成逸度 f，理想气体逸度等于压onte Carlo 模拟方法。很明显这三个条件分符合，所以用 GCMC 模拟吸附过程十料结构的选择、优化改性提供重要的依据期性边界条件，分别会在在 X、Z 和 Y 方插入、删除、平动和转动 4 种操作。根据，最初的 n/2 个构象一般会用来使体系达的 n/2 个构象进行统计平均，计算所需的拟的流程图。
图 2.2 MC 模拟流程图Fig.2.2 The flow chart of Monte Carlo simulation从图 2.2 中可以知道当新构型的能量低于当前构型能量时，构型一定被接收并保存，如果新构型的能量大约当前构型能量时，则根据其计算概率来接受新构型。当达到一定步数时，认为吸附量基本达到稳定值，停止计算。对于巨正则系综的模拟，蒙特卡洛方法有四个步骤：插入，，删除，旋转和平移，并且赋予他们各自的权重：5: 5: 1: 1[53]。插入是随机从文档从选择一构型来替换选定的构型并且继承其取向和位置。旋转是选定的目标分子绕着过几何中心的轴旋转 δθ 角度。δθ 满足-Δx~Δx 发单一分布（Δx 是最大的旋转角度）。平移是选定的目标分子沿一向量平移 δr，δr 满足从-Δt 到 Δt 的单一分布（Δt 是最大的平移量）。删除是剔除选定的目标分子。当模拟开始时，步骤就会根据权重进行随机选取。选取的步骤会随机地应用于任一吸附质组分的一个分子。新的构型就会有它新的能量
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ424.25;X51
本文编号：2660579
【图文】：
图 2.1 巨正则系综模拟体系图Fig.2.1 The model system of grand canonical ensemb为巨正则系综的 Monte Carlo 模拟。GCM可以转化成逸度 f，理想气体逸度等于压onte Carlo 模拟方法。很明显这三个条件分符合，所以用 GCMC 模拟吸附过程十料结构的选择、优化改性提供重要的依据期性边界条件，分别会在在 X、Z 和 Y 方插入、删除、平动和转动 4 种操作。根据，最初的 n/2 个构象一般会用来使体系达的 n/2 个构象进行统计平均，计算所需的拟的流程图。
图 2.2 MC 模拟流程图Fig.2.2 The flow chart of Monte Carlo simulation从图 2.2 中可以知道当新构型的能量低于当前构型能量时，构型一定被接收并保存，如果新构型的能量大约当前构型能量时，则根据其计算概率来接受新构型。当达到一定步数时，认为吸附量基本达到稳定值，停止计算。对于巨正则系综的模拟，蒙特卡洛方法有四个步骤：插入，，删除，旋转和平移，并且赋予他们各自的权重：5: 5: 1: 1[53]。插入是随机从文档从选择一构型来替换选定的构型并且继承其取向和位置。旋转是选定的目标分子绕着过几何中心的轴旋转 δθ 角度。δθ 满足-Δx~Δx 发单一分布（Δx 是最大的旋转角度）。平移是选定的目标分子沿一向量平移 δr，δr 满足从-Δt 到 Δt 的单一分布（Δt 是最大的平移量）。删除是剔除选定的目标分子。当模拟开始时，步骤就会根据权重进行随机选取。选取的步骤会随机地应用于任一吸附质组分的一个分子。新的构型就会有它新的能量
【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ424.25;X51
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1 汤赛;沸石分子筛吸附大气中有毒污染物的分子模拟研究[D];武汉工程大学;2018年
本文编号：2660579
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