二甲基二辛基双酰胺荚醚对锆和镧系元素的萃取性能研究

发布时间：2020-05-15 08:11

【摘要】：在乏燃料后处理流程中,高放废液(HLLW)由于含有长寿命裂变产物和锕系元素等而具有强放射性、强毒性和高释热率等特点,因此需要从HLLW中分离出这些核素。在分离过程中,由于锕系和镧系元素在化学性质上比较相似而易发生共萃现象,通过对不同类型萃取剂萃取性能的研究,发现酰胺荚醚类萃取剂对An(Ⅲ)、Ln(Ⅲ)和其他裂片元素都有很好的萃取能力,并且具有稳定的化学性能、耐辐照、可以燃烧、燃烧产物不会产生二次污染等优点。本文以二甲基二辛基双酰胺荚醚(DMDODGA)为萃取剂,40/60(V/V)%正辛醇/煤油为稀释剂,分别从硝酸水溶液中萃取Zr(Ⅳ)和Ln(Ⅲ),考察了在初始水相硝酸浓度、萃取剂浓度以及温度等不同实验条件下DMDODGA萃取剂对金属离子萃取行为的影响。通过DMDODGA对Zr(Ⅳ)的萃取实验,发现以下研究结果:(1)在不同初始水相酸度范围内,DMDODGA对Zr(Ⅳ)的萃取分配比D随硝酸浓度的增加而增大,当硝酸浓度达到3.0mol/L之后,其分配比D开始随硝酸浓度的增大而减小;(2)在不同萃取剂浓度范围内,DMDODGA对Zr(Ⅳ)的萃取分配比D随萃取剂浓度的增加而增大;通过斜率法研究了DMDODGA对金属的萃取机理,其萃取反应的机理为:在不同初始水相酸度下,金属元素与DMDODGA配位络合数不同;在0.3mol/L、1.0mol/L、3.0mol、L和5.0mol/L的酸度下,Zr(Ⅳ)与DMDODGA配位络合数分别为2.3、1.1、1.0和0.7;(3)在不同温度范围下,DMDODGA萃取剂对Zr(Ⅳ)的萃取反应均为放热反应,其萃取分配比D随温度的增加而减少,即在低温下有利于萃取反应进行。通过DMDODGA对Ln(Ⅲ)的萃取实验,发现以下研究结果:(1)在不同初始水相酸度范围内,DMDODGA对La(Ⅲ)、Pr(Ⅲ)和Sm(Ⅲ)的萃取分配比D则随硝酸浓度的增加而增大,当硝酸浓度达到3.0mol/L之后,其分配比D开始随硝酸浓度的增大而减小,但是DMDODGA对Tb(Ⅲ)的萃取分配比D却随着硝酸浓度的增加而一直增大;(2)在相同的初始水相酸度下,DMDODGA对Ln(Ⅲ)的萃取分配比D随Ln(Ⅲ)的原子序数的增加而增大;(3)在不同萃取剂浓度范围内,DMDODGA对Ln(Ⅲ)的萃取分配比D随萃取剂浓度的增加而增大。在0.1mol/L、1.0mol/L和3.0mol的酸度下,La(Ⅲ)的配位络合数分别为1.2、2.2和1.9,Pr(Ⅲ)的配位络合数分别为2.5、2.5和2.7,Sm(Ⅲ)的配位络合数分别为1.8、2.8和2.9,Tb(Ⅲ)的配位络合数分别为3.4、2.5和2.7;(4)在不同温度范围下,DMDODGA萃取剂对Ln(Ⅲ)的萃取反应均为放热反应,其萃取分配比D随温度的增加而减少,即在低温下有利于萃取反应进行。
【图文】：

溶剂中的溶解性能会得到链取代基来替代时，可以萃取剂在有机溶剂中的溶来的空间位阻效应，，在释剂，以二甲基二辛基通过研究为 HLLW 处理以新型非对称取代双酰胺 40/60（V/V）%正辛醇剂浓度以及温度等因素新型萃取剂在 HLLW 中

图 2.1 DMDODGA 的结。表2.2 实验主要仪器规格 GL-88B 元素型 1840A 90 型 LG16B JA5003N ZDJ-4A DC-0506
【学位授予单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TL941.1;X771;O658.2

【参考文献】

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本文编号：2664727