典型核素在红壤胶体的吸附性能研究

发布时间：2020-05-21 14:16

【摘要】：随着核设施退役以及核泄漏事故的突发,放射性核素在环境介质中的扩散迁移行为成为各国的研究热点。胶体作为土壤中最细小最活跃的成分,其对放射性核素的吸附转运至关重要,并且微小的胶体颗粒易从土壤中被转移到空气、地表径流和深层土壤中,造成二次污染。本文选取湖南长株潭地区表层土壤,针对不同粒径土壤颗粒组及土壤胶体样品,研究了典型重金属及典型核素锶(Sr)和铯(Cs)的再分配富集及Sr、Cs不同形态的分布特征。通过对土壤胶体进行表征,着重研究了 Sr、Cs在土壤胶体上的吸附行为及环境影响因素,并对吸附机理进行了初步推理。(1)对长株潭地区土样LF、YJ、SM全土、各粒径、土壤胶体进行重金属本底值分析,发现 LF、YJ 地区:ZnCrCuPbNiAsCd;SrCs,SM 地区:ZnPbCrCuNiAsCd;SrCs;同时发现随着土壤颗粒组粒径的减少,元素富集量增加,土壤胶体的富集能力最强。为避免基体效应,实验室静态吸附实验选取污染相对较轻的LF 土壤进行。(2)对核素Sr、Cs在LF全土、不同粒径及土壤胶体中形态分析,发现在全土、各粒径及胶体中,Sr、Cs不同形态的比例分布比较相似。Sr在各粒径中40%以上都是以残渣态形式存在,在各粒径中具体含量为:残渣态可交换态碳酸盐结合态铁锰氧化态有机结合态水溶态;Cs在各粒径中95%以上都是以残渣态的形式存在,在各粒径中:残渣态有机结合态可交换态铁锰氧化态碳酸盐结合态水溶态。在考虑生物有效性时,除了残渣态其余几种形态均可以认为是具有直接或潜在的生物有效性。因此,不同粒径中活性态Sr的含量在50%-60%左右,以可交换态为主,说明Sr在土壤中活性较高,容易被植物吸附利用;Cs相对来说活性态所占比例较低不到5%,但是水溶态的Sr、Cs均属于强变异(变异系数50%左右),因此对动植物以及人类危害较大。(3)探究不同环境因素对土壤胶体吸附锶和铯影响,发现随着土壤胶体用量、pH、温度的增加,土壤胶体对锶的吸附率逐渐增加;随着硝酸锶浓度、离子强度的增加,土壤胶体对锶的吸附率逐渐减少。同样的土壤胶体对铯的吸附,随着土壤胶体用量、pH的增加,土壤胶体对铯的吸附率逐渐增加;随着硝酸锶浓度、离子强度的增加,土壤胶体对铯的吸附率逐渐减少,温度对土壤胶体吸附铯没有明显影响;研究发现,锶,铯对有机碳的响应不同,去除有机质后,土壤胶体对锶的吸附率降低,而土壤胶体对铯的吸附率没有明显变化。(4)对土壤胶体吸附Sr、Cs过程进行动力学、等温线及热力学拟合,发现吸附Sr、Cs的过程均符合二级动力学,Langmuir吸附等温线。根据热力学参数,ΔH0,说明土壤胶体吸附Sr,Cs的过程均为吸热反应,而且ΔH30KJ·mol-1,说明该条件下的吸附反应多半是物理吸附;AS0,表明吸附过程是熵增反应,土壤胶体吸附Sr2+,Cs+过程整个体系的混乱度增加;ΔG0,说明土壤胶体对Sr,Cs的吸附过程可以自发进行。对于土壤胶体吸附Cs,ΔS越小,说明温度对其影响越小,前期探究温度对吸附过程发现温度对于吸附过程的影响并不明显。(5)通过对比土壤胶体吸附Sr、Cs前后红外光谱图,表明土壤胶体在发生吸附反应后官能团没有发生变化;电镜表征同样的表明土壤胶体吸附Sr、Cs前后形貌没有明显变化。
【图文】：

土壤胶体通常是指土壤中呈胶体状态，粒径在１邋ｎｍ－１０００邋ｎｍ邋（物理化学）逡逑之间的固体颗粒、大分子或者分子聚合物。土壤胶体分为无机胶体，有机胶体逡逑和有机－无机复合胶体，如图１－１［３４］。无机胶体和有机胶体在土壤中尽管能够单逡逑独存在，，但是它们往往是通过各种作用力缔合在一起构成有机－无机复合胶体，逡逑现在已经证实土壤中的胶体主要以复合胶体的形态存在［３５，３６］。逡逑＿：逦ＣＣＸＬＯＩＯＳＯＲ逦■逡逑ＳＯＬｌｆＴＥＳ邋Ｉ逦ＭＡＣＲＯＭＯＬＥＣＵＬＥＳ逦；逦ＰＡＦＴＨＣＬＥＳ逡逑｜逦；逦ｂＱＣｓｉ＾ｔｎ）逡逑９逦－８逦—７逦－■？蠢逦一５逡逑—Ｉ￣ｈ￣￣Ｉ￣￣ｈ－ｒ－４￣￣Ｉ——＾逡逑ｔＡ逦０．４５逡逑逦邋逦Ｔ邋邋逦逦■二逡逑昼逦Ａ＾ｒsE邋ａｃｉｄｓ邋丨逦Ｃｄｋ雄邋ｄｅｔ：ｒｊ＆逡逑ｇ逦｜逦Ｐｏｌｙｓａｃｃｈａｒｉｄｅｓ＇逡逑ｇ逦Ｐｅｐｔｆ！ｅ＆逦Ｐ？ｐｔ？ｄｏｇｌ／ｃａｉ？逡逑８逦｜逦Ｐｒｏｔｏｎｓ逦＼逡逑２逦ｆｊｖｉｃｓ邋Ｈｍｔｉｃ邋ａｓｇｒ＆ｇａｓｅｓ逡逑｜逦ｆｌｉｎｇｓ逦Ｖｉｒｕｓｅｓ邋Ｂａｄｅｒｓａ逡逑＊逦Ｉ逦Ｏｎｊａｎｃ邋ｃｏｍｐａｕｎｃｓｓ邋ａｃｉｓｏｒｔ＞？＜３逡逑？．会逦＇Ｓｊｎｆｔｒ邋＇邋：逦ｏｎ邋ｊｎｃｒｊａｒｓ：邋ｐａｉｔｉｃｉｅｓ逡逑？逦ｉ＇ｊ逦Ｃｌａｙｓ（＆！ｕｆｒ６ｎｏ＆＆ｃａｔｅｓ

土壤胶体通常是指土壤中呈胶体状态，粒径在１邋ｎｍ－１０００邋ｎｍ邋（物理化学）逡逑之间的固体颗粒、大分子或者分子聚合物。土壤胶体分为无机胶体，有机胶体逡逑和有机－无机复合胶体，如图１－１［３４］。无机胶体和有机胶体在土壤中尽管能够单逡逑独存在，但是它们往往是通过各种作用力缔合在一起构成有机－无机复合胶体，逡逑现在已经证实土壤中的胶体主要以复合胶体的形态存在［３５，３６］。逡逑＿：逦ＣＣＸＬＯＩＯＳＯＲ逦■逡逑ＳＯＬｌｆＴＥＳ邋Ｉ逦ＭＡＣＲＯＭＯＬＥＣＵＬＥＳ逦；逦ＰＡＦＴＨＣＬＥＳ逡逑｜逦；逦ｂＱＣｓｉ＾ｔｎ）逡逑９逦－８逦—７逦－■？蠢逦一５逡逑—Ｉ￣ｈ￣￣Ｉ￣￣ｈ－ｒ－４￣￣Ｉ——＾逡逑ｔＡ逦０．４５逡逑逦邋逦Ｔ邋邋逦逦■二逡逑昼逦Ａ＾ｒsE邋ａｃｉｄｓ邋丨逦Ｃｄｋ雄邋ｄｅｔ：ｒｊ＆逡逑ｇ逦｜逦Ｐｏｌｙｓａｃｃｈａｒｉｄｅｓ＇逡逑ｇ逦Ｐｅｐｔｆ！ｅ＆逦Ｐ？ｐｔ？ｄｏｇｌ／ｃａｉ？逡逑８逦｜逦Ｐｒｏｔｏｎｓ逦＼逡逑２逦ｆｊｖｉｃｓ邋Ｈｍｔｉｃ邋ａｓｇｒ＆ｇａｓｅｓ逡逑｜逦ｆｌｉｎｇｓ逦Ｖｉｒｕｓｅｓ邋Ｂａｄｅｒｓａ逡逑＊逦Ｉ逦Ｏｎｊａｎｃ邋ｃｏｍｐａｕｎｃｓｓ邋ａｃｉｓｏｒｔ＞？＜３逡逑？．会逦＇Ｓｊｎｆｔｒ邋＇邋：逦ｏｎ邋ｊｎｃｒｊａｒｓ：邋ｐａｉｔｉｃｉｅｓ逡逑？逦ｉ＇ｊ逦Ｃｌａｙｓ（＆！ｕｆｒ６ｎｏ＆＆ｃａｔｅｓ
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X53

【参考文献】

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2 曹存存;红壤胶体对铀（Ⅵ）的吸附性能研究[D];南华大学;2012年

本文编号：2674430