呼伦湖和查干湖沉积物多环芳烃污染历史与来源分析

发布时间：2020-05-23 19:20

【摘要】：多环芳烃(PAHs)作为一类有毒、致癌的持久性有机污染物,可经人类燃烧源释放后,由大气长距离传输到偏远地区。湖泊沉积物是环境中污染物的高分辨率沉积记录,在反演过去人类活动和气候变化中发挥独特作用。北方湖泊中PAHs污染历史研究相比其他地区较少,但其污染状况不容忽视。PAHs具有“全球分馏效应”,易于通过蒸发-冷凝作用在高纬度地区沉降富集,在人类活动日趋加剧的影响下,明确中国北方地区地表环境中PAHs污染历史,污染源,及人类活动对其影响尤为重要。呼伦湖与查干湖是我国东北地区典型湖泊,也是我国重要的水产养殖区。改革开放之后呼伦湖与查干湖地区经济发展较快,随之出现了一些环境问题,为更加深入了解两地区环境污染演变规律,探究人类能源利用对环境的影响,以及两个区域的污染机制,本文以呼伦湖和查干湖沉积岩芯为研究对象,分析湖泊沉积物岩芯中的16种US EPA优控PAHs含量,辅以~(210)Pb分析法建立的年代序列、沉积物粒度数据、重金属含量,对比分析两个湖泊沉积物柱状岩芯中PAHs的污染历史、污染源解析,并进行风险评价。主要研究结果如下:(1)两个湖泊测年及沉积速率结果表明,呼伦湖和查干湖岩芯沉积年代分别为1865~2016年和1877~2017年,分别为151年和140年的沉积历史。呼伦湖沉积速率低于查干湖沉积速率,且不同的沉积阶段,沉积速率存在较大差异。呼伦湖经历了一个由慢到快的过程,而查干湖经历了一个由慢到快再到慢的过程。(2)两个湖泊沉积物岩芯中16种PAHs均有检出,呼伦湖PAHs总含量为282.9~1056.9 ng/g,平均值为596.5 ng/g,查干湖PAHs总含量为305.9~1214.4 ng/g,平均值为586.5 ng/g。8种致癌及致畸物质PAHs含量在呼伦湖为14.73~180.29 ng/g,平均值为71.25 ng/g,查干湖含量在9.83~268.10 ng/g,平均值为110.29 ng/g。就沉积物PAHs整体含量而言,PAHs总量在呼伦湖与查干湖之间没有显著差异,但各环数PAHs在两湖间都呈现出显著性差异(P0.05)。两湖中3环化合物为优势PAHs组分,其他环数化合物的分布趋势是4环2环5环6环。(3)PAHs含量垂向分布结果表明呼伦湖和查干湖PAHs含量呈现出明显阶段性特征。呼伦湖在70年代之前及查干湖在60年代之前,PAHs含量维持在较低值状态,且呈不显著增加趋势。呼伦湖70年代及查干湖60年代至21世纪初期PAHs含量呈现出显著性增加趋势,2000年之后两个湖泊PAHs含量呈下降趋势,PAHs污染程度有所缓和。(4)通过同分异构体比值法判别PAHs主要来源,结果表明呼伦湖与查干湖湖区PAHs来源主要为草木煤的燃烧、石油泄漏及石油产品的燃烧。两湖中沉积阶段I与沉积阶段II草木煤燃烧占据主要来源,但是随着年代的增加比例有所减少,石油产品燃烧源比例增加。沉积阶段III呼伦湖草木煤的燃烧源仍是占据主导地位,位。(5)重金属及PAHs中高环物质相关性分析结果表明呼伦湖高环化合物中BbF、BkF、DahA、IcdP、BghiP与重金属Cr、Mn、Co、Cu、Zn、As、Cd、Pb具有显著正相关性(P0.05),而查干湖高环化合物中BbF、BkF、BaP、DahA、IcdP、BghiP与重金属As、Cd、Pb具有极显著的正相关关系(P0.01),说明沉积物中PAHs具有汽车尾气的来源。(6)呼伦湖粒度机械组成整体较细,查干湖粒度机械整体较粗,粒级-标准偏差法均判别出3个及4个环境敏感组分。PAHs组分与粒度相关分析结果表明,呼伦湖3环和6环PAHs与指示大气输送源的C3敏感组分(34.67~56.74μm)粒级显著正相关,查干湖2~6环PAHs组分与指示大气输送源的C3敏感组分(15.14~34.67μm)粒级显著正相关,推测呼伦湖PAHs主要来自于大气远距离迁移来源,而查干湖PAHs主要来自于当地大气输入源。(7)运用效应区间低值(ERL)/效应区间中值(ERM),以及运用8种致癌致畸的PAHs的毒性当量进行生态风险及健康风险评价,结果表明查干湖与呼伦湖均处于潜在生态风险。健康风险评价表明:呼伦湖在致癌致畸性的能力低于查干湖致畸致癌作用。
【图文】：

荧蒽,苯并,苊烯,化学结构式

图 1-1 16 种 EPA 优控的 PAHs 名称和化学结构式Figure 1-1 The name and configurations of 16 PAHs optimal control by EPA Naphthalene；2 苊烯 Acenaphthylene；3 苊 Acenaphthene；4 芴 Fluorene；5 菲 Phenant Anthrancene；7 荧蒽 Fluoranthene；8 芘 Pyrene；9 苯并[a]蒽 Benzo(a)anthracene；sene；11 苯并[b]荧蒽 Benzo(b)fluoranthene；12 苯并[k]荧蒽 Benzo(k)fluoranthene；]芘 Bebzo(a)pyrene；14 茚并[1,2,3-cd]芘 Indeno(1,2,3-cd)pyrene；15 二苯并[nzo(a,h)anthrancene；16 苯并[g,h,i]芘 Benzo(g,h,i)perylene

来源途径,查干湖,生态风险评价,湖泊环境

图 1-2 PAHs 来源途径图Figure 1-2 PAHs source route map伦湖与查干湖 PAHs 生态风险评价方法沉积物对湖泊环境具有指示作用，了解沉积物污染状况是研究水化石燃料燃烧
【学位授予单位】：哈尔滨师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X592

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