基于过渡金属氧化物为基础的类芬顿体系对难降解污染物的去除

发布时间：2020-05-25 08:13

【摘要】：洛克沙胂、双酚A等有机物具有高毒性和难降解等特点,严重影响地球的生态环境和生物体。因此,各国正在积极研究安全、高效、经济有效的处理方法。在此,本文旨在通过非均相类Fenton技术对难降解有机污染物进行高效、无二次污染的去除。其一,设计并验证一种铁基非均相类Fenton技术,该技术依靠具有优良无机砷吸附性能和H_2O_2催化活化性能的铁矿石双功能材料,降低了二次污染。这种简单的策略不仅彻底降解了有机砷,同时选择性地吸附了降解过程中释放出的高毒性无机砷。通过对制备的几种典型铁氧化物进行结构分析和研究其吸附特性,证明了铁氧化物具有优良的富集结构和高效的吸附效果。且以洛克沙胂为目标污染物,铁基类Fenton体系在不同水基质中对洛克沙胂的降解和无机砷的吸附均表现出较好的容量,与同类条件下的典型均相体系相比,表现出更好的性能。超过80%的洛克沙胂在3.0h后被降解,大部分释放的AsO_4~(3-)被同时去除,不需要任何额外的后续处理。而其中FeOOH具有更强的氧化还原能力,这主要是由于其热力学上良好的电子结构所决定的表面中心Fe原子具有较强的氧化还原循环能力。其二,本文还首次证实了半导体TiO_2经过掺杂改性能够活化过硫酸盐(PDS,S_2O_8~(2-))、促进自由基生成和提高氧化还原循环能力。经氧缺陷设计的高能{001)晶面TiO_(2-x)催化PDS构建的优良类Fenton催化体系,在中性pH下,对罗丹明B(RhB)和双酚A(BPA)的降解具有良好的活性和选择性。通过电子顺磁共振(EPR)技术进行荧光测量,证明了TiO_(2-x)催化PDS降解有机污染物的主要活性物质为SO_4·~-。研究表明,TiO_(2-x)/PDS体系在四种典型阴离子、天然有机物以及真实地表水存在的情况下对目标污染物降解表现出更低的水基质效应。因此,以SO_4·~-介导的TiO_(2-x)催化体系在天然水基质中的选择性以及催化材料的无毒性,对于具有复杂的实际环境应用具有重要的意义。
【图文】：

SEM图,公司,荷兰,美国

合肥工业大学硕士学位论文通过场发射扫描电子显微镜（FE-SEM，SIRION200，，FEI 公司，荷兰）射电子显微镜（TEM，JEM-2100，JEOL 公司，Japan）表征形态。通过使runauer-Emmett-Teller 方法和 Builder 4200 仪器（Tristar II 3020M，Micromer司，美国）在液氮温度下测量表面积。X 射线晶体衍射（XRD，X'Pert，PANalytV，荷兰）用于分析晶体结构。化学成分和价带谱分别通过能量色散 X 射线仪（EDX，GENESIS，EDAX 公司，美国）和 X 射线光电子能谱（XPS，00，Perkin-Elmer 公司，美国）检测。另外，拉曼光谱分析通过配备有 785极管激光器的 Evolution 型（HORIBA JOBIN YVON）拉曼光谱仪进行测试谱范围为 100～2000cm-1。所有测试均重复进行三次，均以均值和标准差表示。3 结果和讨论3.1 三种典型铁氧化物的形态和结构特征
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X52

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