纳米零价铁及硫化纳米零价铁对废水中钨酸根的去除研究

发布时间：2020-05-25 02:48

【摘要】：重金属废水的产生不仅污染了环境,也造成了一定的资源浪费。纳米零价铁(nZVI)因其比表面积大,反应活性高,吸附性强,适应性广,在处理重金属污染方面广泛应用。硫化纳米零价铁(S-nZVI)是一种改性后的nZVI,提高了 nZVI分散性、降低了其被氧化速率,提高了反应活性,增加了其对污染物的去除效率。目前nZVI和S-nZVI作为一种新型功能修复材料在重金属废水处理方面得到了广泛的应用。本文采用液相还原法制备了 nZVI,并采用“两步法”合成了S-nZVI。对nZVI和S-nZVI去除钨酸根(W(Ⅵ))的效果进行了对比研究,考察了 W(Ⅵ)的初始浓度、nZVI和S-nZVI投加量、共存含氧酸根(NO3-、SO42-、SiO32_、PO43_)等因素对钨酸根去除效果的影响,并通过X射线电子能谱分析(XPS)和高清晰透射电子显微镜(TEM)等技术手段对反应产物进行表征,相关研究结果如下:1)新制备的nZVI呈交错链状结构,“两步法”合成的S-nZVI也呈现类似的结构。nZVI和S-nZVI颗粒均呈现“核-壳”结构,两者的“核”主要组成均为Fe(0),其中nZVI“壳”主要由铁(氢)氧化物组成,S-nZVI“壳”主要由铁硫化物或铁(氢)氧化物共同组成。2)当nZVI的投加量为0.3g·L-1,W(VI)的初始浓度为20 mg·L-1时,去除效果较好,W(Ⅵ)最终被nZVI还原为W(V);共存含氧酸根对W(Ⅵ)的去除呈现不同的影响趋势,其中NO3-和SO42_对W(Ⅵ)的去除影响较小,SiO32_和PO43_明显抑制nZVI对W(VI)的去除,且随浓度升高呈递增关系,当SiO32-或PO43-与W(Ⅵ)的摩尔比为10:1时,水体中的W(Ⅵ)基本不能去除。产物的TEM和XPS的结果分析表明,含氧酸根共存会不同程度改变nZVI的表面微观结构,影响产物中的W(V)的含量。3)当S-nZVI的投加量为0.3 g·L-1,W(Ⅵ)的初始浓度为20 mg·L-1时,去除效果较好,W(Ⅵ)被S-nZVI还原为W(Ⅴ);投加不同浓度的含氧酸根离子共存会不同程度改变W(Ⅵ)的去除效果,其中N03_和SO42-对W(Ⅵ)的去除影响较小,SiO32-和PO43-的存在会抑制S-nZVI对水体中的W(Ⅵ)去除,并且浓度越高抑制程度越大。与nZVI的相关研究结果对比发现,SiO32-与PO43-对S-nZVI去除W(Ⅵ)影响程度明显减小。
【图文】：

分布图,钨资源,分布图

图 1.1 钨资源分布图Fig.1.1 Map of distribution of tungsten resources通常以钨酸盐（W(VI)）形式存在于土壤和沉积物中[16,17]，一般情，如一些含磷肥料中就可能含有钨，研究表明，植物和蠕虫可以大)，含 W(VI)化合物可能会被引入食物链，对自然界生物产生危害[18钨进入人体短时间内可以通过消化和排泄系统从体内排出，但是长含钨化合物可能会造成人体组织和器官受损、呼吸道疾病和肠胃功，这些含钨化合物包括钨酸钠、碳化钨粉尘、氧化钨[19]，其中影各类钨酸盐。近年来，为了实现可持续发展的资源节约型、环境友溶液中去除重金属的相关技术已经获得了越来越多的关注[20]。米零价铁去除重金属污染的研究进展

形态学,反应产物,中空结构,链状结构

5 10 15 20 25 3070time/min图 3.4 反应体系 pH 对 nZVI 去除 W(VI)的影响Fig.3.4 Effect of pH of Reaction System on Removal of W(VI) by nZVI.2.5 nZVI 的形态学演变为了研究 nZVI 的形态学演变，对反应前后的 nZVI 分别进行 TEM 表征。.5a 和 3.5b 为新制备的 nZVI 的 TEM 图，从图中可以看出，nZVI 整体交错呈，颗粒呈现“核-壳”结构，与文献报道一致[22]，“核”是 Fe(0)，“壳”是周裹的一层铁氧化物（FeOOH），这种结构为 nZVI 所特有。图 3.5c 为 nZVI后的 TEM 图，，从图中可以看出，反应后的 nZVI 整体仍保持链状结构，但中的形成了较多的中空结构，可能发生了 Kirkendall 效应[22]。abc
【学位授予单位】：贵州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;TB383.1

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