多级孔ZSM-5负载型催化剂制备及其催化燃烧甲苯性能研究

发布时间：2020-05-26 01:34

【摘要】：随着经济快速增长,工业排放的挥发性有机物(VOCs)严重影响空气质量。研究表明VOCs为臭氧和二次有机气溶胶的主要前体物质之一,会在大气化学反应过程中显著改变大气理化性质,并可通过长距离传输对区域和全球环境产生严重不良影响。近年来雾霾、PM2.5等大气污染问题在我国日趋严峻,从源头上控制VOCs的排放势在必行。催化燃烧是一种经济可行且环境友好的VOCs消除方法,而其研究核心是高效稳定的催化剂开发。本论文主要致力于多级孔ZSM-5负载型催化剂制备和作为催化剂用于甲苯催化燃烧消除。本文主要内容和结论如下:(1)利用蒸汽辅助晶化法制备多级孔ZSM-5沸石分子筛样品。考察了凝胶干燥温度,凝胶干燥时长和蒸汽辅助晶化温度对样品多级孔结构的影响。实验结果表明调节凝胶干燥时长可显著影响胶束聚集行为,从而改变后续凝胶晶化为ZSM-5沸石分子筛的微观结构,最终实现对多级孔ZSM-5介孔孔容大小的调控。(2)多级孔ZSM-5沸石分子筛负载Pt催化剂的制备和催化燃烧消除甲苯的性能研究。考察了多级孔ZSM-5沸石分子筛介孔孔容对Pt分散性的影响,实验结果表明增加介孔孔容有利于提高Pt的分散度,进而提高相应催化剂催化燃烧消除甲苯的性能。此外,增加介孔孔容可促进反应物的扩散。(3)多级孔ZSM-5沸石分子筛负载钴锰复合氧化物制备非贵金属催化剂。利用氧化还原方法将钴锰复合氧化物负载到多级孔ZSM-5沸石分子筛,并考察了这种催化剂微观结构及表面性质与催化燃烧消除甲苯性能之间的关系。实验结果表明,更多的表面活性氧物种、高氧化态的Co及低氧化态的Mn物种,有利于甲苯催化燃烧性能的提升。多级孔沸石分子筛可促进VOCs分子的富集、催化活性物种的分散及催化剂稳定。
【图文】：

.1 在 Pd/Al2O3（320oC）和 Pt/Al2O3（430oC）的催化燃烧 CH中 TOF 与金属粒径的关系[28]1 Dependence of TOF on metal particle size in CH4total combustPd/Al2O3(at 320oC) and Pt/Al2O3(at 430oC)[28] 等[29]将 Pt，Rh，Pd 分别负载到氧化铝和堇青石上，研丁烷和一氧化碳的混合物的催化燃烧性能。研究发现不同的活性表现。当 CO 存在时，Pt 催化剂对三种反，但是对苯和甲苯的活性抑制弱于对己烷的活性抑制类和 CO 的竞争吸附。而对于 Rh 催化剂，对于己烷催苯的催化燃烧活性则要差很多。对于 Pt，Rh 和 Pd 催活性的不同趋势，，这可以用反应物在不同金属上的吸。

同 Pt 前驱体制备的 Pt/Al2O3催化剂对甲苯催化燃烧曲线。催化剂在还原：（●）PtNH3/Al2O3，（○）PtCl4/Al2O3，和（×）PtCl6/Al2O3[31].2 Toluene combustion curves over Pt/Al2O3catalysts reduced at 300oed from different platinum precursors: (●)PtNH3/Al2O3, (○) PtCl4/Al2O(×)PtCl6/Al2O3[31]剂制备方法和活性金属前驱体对催化剂性能也有较大影响[30]。H法将 Pd 负载到不同过渡金属氧化物载体上，研究对邻二甲苯催化。研究发现，还原性 Pd 物种对邻二甲苯催化燃烧能力强于 Pd 氧了 Pd 物种催化剂上金属 Pd 是活性位。Montes 等[32]利用不同前驱催化剂，300oC 还原后催化燃烧甲苯的活性曲线如图 1.2 所示(OH)2制备的催化剂 PtNH3/Al2O3对甲苯催化燃烧具有最好的活性。
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;TQ426

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 张世红;Valerie Dupont;Alan Williams;;天然气低碳催化燃烧的应用与雾霾防治[J];前沿科学;2014年03期

2 曹丙利;;天然气低碳催化燃烧——开辟化石能源无污染燃烧新途径[J];化工管理;2013年15期

3 钱伯章;;橡胶废气催化燃烧技术获突破[J];橡塑技术与装备;2009年06期

4 杜娟;田成文;范庆伟;;催化燃烧技术研究进展及其应用[J];节能;2006年02期

5 雷士文;煤助催化燃烧技术[J];能源研究与利用;2000年05期

6 熊蜀涓,魏振东;催化燃烧及其应用[J];河南化工;1999年09期

7 钱斌;程行;杨连青;;液化气催化燃烧板的研制与性能评价[J];上海节能;1999年06期

8 范恩荣;催化燃烧方法概况[J];煤气与热力;1997年04期

9 陈信华;;催化燃烧技术进展[J];现代化工;1991年05期

10 叶健民;;北京包装制罐厂催化燃烧装置设计特点与效果[J];铁道劳动安全卫生与环保;1987年02期

相关会议论文 前10条

1 张亚刚;王丽娜;段瑛峰;李文英;周安宁;;MnO_x催化剂的简单制备及其用于低浓度CH_4催化燃烧[A];第三届能源转化化学与技术研讨会摘要集[C];2018年

2 詹望成;郭杨龙;郭耘;王丽;;低碳烷烃催化燃烧技术的研究[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年

3 陈景欢;李俊华;;掺杂钴铬尖晶石氧化物上甲烷催化燃烧性能研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

4 戴燕妮;李雯;叶红齐;周永华;;核壳结构Pd/Al-Si@Al_2O_3催化剂的制备及其甲苯催化燃烧性能[A];第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集（NCECM 2015）[C];2015年

5 单石灵;唐旭东;刘忠生;;石化污水场含烃废气催化燃烧处理[A];西部大开发 科教先行与可持续发展——中国科协2000年学术年会文集[C];2000年

6 金建辉;朱文军;梁长海;;钙钛矿制备及其在富甲烷条件下甲烷催化燃烧性能研究[A];第九届全国环境催化与环境材料学术会议——助力两型社会快速发展的环境催化与环境材料会议论文集（NCECM 2015）[C];2015年

7 张巧飞;王纯正;李亚坤;张智强;赵国锋;刘晔;路勇;;整装Pd@SiO_2/Al_2O_3/Al-fiber催化剂甲烷催化燃烧性能研究[A];第18届全国分子筛学术大会论文集（下）[C];2015年

8 黄芬芬;易武中;邹世辉;范杰;;喷墨打印合成及组策略筛选正己烷催化燃烧反应多组分介孔金属氧化物催化剂[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第27分会：多孔功能材料[C];2014年

9 明彩兵;叶代启;梁红;;铈铁混合氧化物催化燃烧碳烟的高活性氧物种[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年

10 罗莉;吴志伟;秦张峰;樊卫斌;王建国;;Co_3O_4/H-ZSM-5上低浓度甲烷催化燃烧[A];第19届全国分子筛学术大会论文集——B会场：等级孔材料多孔膜材料多孔材料理论研究[C];2017年

相关重要报纸文章 前10条

1 本报记者 曹丙利;天然气低碳催化燃烧[N];科技日报;2013年

2 实习记者 孙书博;催化燃烧技术提高煤利用率[N];中国化工报;2011年

3 郑伟;橡胶废气催化燃烧技术获突破[N];中国化工报;2009年

4 姜小毛;高比例甲醇催化燃烧技术吸引企业[N];中国化工报;2007年

5 王秀江;燃煤催化燃烧节能技术通过鉴定[N];中国化工报;2009年

6 ;均化废气催化燃烧技术解决聚酯废气污染难题[N];中国环境报;2005年

7 左云县质监局 周占胜;催化燃烧式甲烷测定器事关煤矿安全[N];山西经济日报;2012年

8 晋中汾西瑞泰煤矿设备安全技术检测有限公司 白毅明;浅谈矿用催化燃烧式甲烷测定器的检定现状及建议[N];山西经济日报;2012年

9 晋中汾西瑞泰煤矿设备安全技术检测有限公司 赵力强;浅谈催化燃烧式甲烷测定器检定周期的确定[N];山西经济日报;2012年

10 本报记者 薛景照;稀土催化引领燃品未来风骚[N];中国高新技术产业导报;2002年

相关博士学位论文 前10条

1 张勇;微纤复合ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其在VOCs催化燃烧中的应用[D];华南理工大学;2019年

2 王韬;微孔和介孔分子筛催化剂的制备及其在VOCs催化燃烧上的应用研究[D];华南理工大学;2018年

3 郭强;基于超重力耦合吸附及催化燃烧技术净化甲苯的工艺研究[D];中北大学;2019年

4 黄启福;钯基钴酸镍催化燃烧低浓度甲烷的研究[D];中国科学技术大学;2018年

5 牛学坤;流向变换催化燃烧空气净化过程的模型化研究[D];北京化工大学;2003年

6 王健礼;催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂[D];四川大学;2007年

7 陈慕华;催化燃烧用钴基催化剂的研制、表征与性能研究[D];四川大学;2007年

8 余倩;六铝酸盐催化剂的制备及其在新能源二甲醚催化燃烧中的应用[D];广东工业大学;2008年

9 吴跃辉;大比表面钙钛矿型复合氧化物催化剂的合成及甲烷催化燃烧性能的研究[D];南昌大学;2008年

10 郑建东;掺杂六铝酸盐高温燃烧催化剂的制备及其在甲烷催化燃烧中性能的研究[D];北京化工大学;2008年

相关硕士学位论文 前10条

1 杨登尧;多级孔ZSM-5负载型催化剂制备及其催化燃烧甲苯性能研究[D];华中科技大学;2019年

2 朱婉璐;铟钇酸钙钛矿型催化剂的合成及其甲烷催化燃烧性能研究[D];福州大学;2018年

3 陆超豪;基于0.5%Pd/ZrO_2/γ-Al_2O_3催化剂的低热值燃气催化燃烧实验特性研究[D];上海交通大学;2016年

4 陈星;固体氧化物燃料电池系统优化及后燃烧室催化燃烧特性分析[D];内蒙古科技大学;2019年

5 陈钧泽;微纤复合Fe、V/ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其对三氯乙烯催化燃烧性能的研究[D];华南理工大学;2019年

6 苗飞飞;纳米级非贵金属氧化物的制备和甲烷催化燃烧性能研究[D];上海应用技术大学;2019年

7 刘艳;Co_3O_4基催化剂的制备、表征及甲烷催化燃烧性能研究[D];浙江工业大学;2018年

8 李浩;喷洒制备整体金属基催化剂及其催化燃烧VOCs性能[D];浙江工业大学;2018年

9 薛锐;Fe基尖晶石催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的研究[D];中国石油大学(华东);2017年

10 杨慧;天然气催化燃烧应用及催化剂特性的研究[D];北京建筑大学;2019年

本文编号：2681066