氧化铁基异质结的构建及其光催化性能研究

发布时间：2020-05-26 13:48

【摘要】：光催化是一种产生于20世纪70年代的对于太阳能资源进行有效利用的新兴技术。其中最令人瞩目的两个应用是:一、光催化在污水的处理方面具有效率高、工艺较为简单、环保无毒、产物相对彻底等突出优点,在降解有机污染物质,尤其是在难降解的抗生素方面表现出了很强的优势,是一种理想的环境治理技术;二、光催化反应中的光催化剂在太阳光照射驱动下,可以将太阳能转化成化学能,分解水制备氢气和氧气,还原二氧化碳为小分子燃料,缓解能源危机。在环境处理方面,由于目前大量的抗生素被制造生产使用,且不能完全消耗利用,导致很多抗生素被排放堆积在环境中。这样不仅对环境造成了污染,而且会提高病毒的抗性,从而影响人类身体健康。因此,基于铁氧化物的多相芬顿技术由于具有环境友好、操作简单等特点,而且可以产生强氧化性羟基自由基(·OH)降解有机污染物,尤其是对抗生素的结构具有强有力的破坏性,逐渐成为水体中抗生素处理方法中的研究热点。而且氧化铁(Fe_2O_3)作为一种常用的光催化剂,在光照激发下,产生的空穴电子以及三价铁离子,有助于提升太阳能光解水的效率。但是α-Fe_2O_3的一些材料本身的物理性质仍然限制了其在光催化领域的应用,例如较短的载流子扩散长度(2~4 nm),较低的电子迁移率(0.2 cm~2 V~(-1) S~(-1)),快速的电荷复合(τ~10 ps),这些原因导致其导电性差,激发态寿命较短,电荷复合较快,对有机污染物降解效率不高。基于上面所说的这些问题,我们对氧化铁材料进行了一些修饰。通过形成氧化铁基的各种不同异质结,拓宽新材料对太阳光谱的吸收范围,抑制光催化过程中的电子和空穴的复合,以达到提高其光降解或者光电催化性能的效果:(1)首先通过水热反应,将Fe_2(SO_4)_3作为铁源,形成Fe_2O_3纳米颗粒。随后通过原位部分磷化,利用次磷酸钠在高温下可以分解生成还原性的PH_3这一机理,将Fe_2O_3在管式炉中转化为Fe_2O_3/Fe_3O_4@FeP核壳结构异质结。之后用该异质结材料对有机污染物抗生素诺氟沙星进行了光降解实验。实验测试结果表明,在氙灯产生的200 mW cm~(-2)的模拟太阳光照射下,新形成的Fenton-α-Fe_2O_3/Fe_3O_4@FeP/sunlight体系可以在5分钟之内有效地降解去除80%的诺氟沙星。(2)首先通过简单的水热反应将三氧化钨负载在导电玻璃表面形成FTO-WO_3,随后通过化学气相沉积的方法,在500℃下加热分解乙酰丙酮铁(FeAA),将FTO-WO_3面朝下放置在盛有适量乙酰丙酮铁的瓷舟上,根据以下反应方程式Fe(C_5H_7O_2)_3+O_2~?→Fe_2O_3+CO+CO_2,,受热的乙酰丙酮铁首先会升华沉积在FTO-WO_3表面,并通过高温分解形成一层Fe_2O_3薄层,构筑成负载在FTO导电玻璃上的WO_3与Fe_2O_3异质结,从而提高基础FTO-Fe_2O_3和FTO-WO_3的光电催化全解水的效率。
【图文】：

半导体光催化,反应原理

第一章绪论化反应概述的主要是在 Brattain、Garrett 和后来的 Gerisch用和转换太阳能解决世界范围内的能源危机和。最早提出可以利用光电化学的方法将太阳能转学家 EdmondBecquerel[5]。1839 年，Becquerel含有金属卤化物盐的溶液可以在电解质中的两当时的技术水平他并没有透彻的理解和解释这tain、Garrett 等科学家才结合理论以及实验结果也标志着光电催化的诞生。随后，光电催化反研究和探索得以开展。

半导体光催化,光电催化,材料,光催化反应

的、一直处于开路电压下的一种微电极。当该微电射后，会产生电子和空穴，，随后，产生的载流子会的物质发生一系列的化学氧化还原反应，部分的光给出了几个具有光催化反应代表性的反应方程式[6, B-代表受光子激发跃迁到导带上的光生电子；hVB+表穴。v (≥Eg) → hVB++ eCB-(charge carrier generation) eCB-→ SC + heat (bulk recombination) 经有大量的半导体光催化剂被研究报道。因为，影取决于光催化过程中材料的三个特性：（i）对于太和空穴的分离效率和迁移速率；（iii）材料表面的氧行光催化反应时，主要从半导体材料的带隙宽度、电及材料在水环境中的稳定性这几个方面考察，如图
【学位授予单位】：青岛大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O643.36;O644.1;X703

【相似文献】