黄铁矿负载铋系化合物光催化降解气态苯

发布时间：2020-05-27 15:31

【摘要】：铋系半导体材料作为新型可见光催化剂,因其具有较窄的禁带宽度以及良好的可见光吸收活性的等优点而被广泛的研究。本文以黄铁矿为前驱体,利用水热-煅烧法制备了一系列的黄铁矿负载铋系化合物复合催化剂(Bi_2WO_6/FeS_2、BiVO_4/FeS_2、FeS_2/Bi_2MoO_6)。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、UV-Vis漫反射光谱仪(DRS)以及比表面积分析仪(BET)等手段对复合催化剂的组成、光吸收区域、表面形貌及结构等进行了表征。通过实验探讨了复合催化剂的催化性能和降解机理,同时通过测量产生的CO_2的量计算矿化率,得出的结论如下:(1)以黄铁矿为前驱体,采用水热-煅烧法制备Bi_2WO_6/FeS_2复合催化剂具有较好的光催化活性。当黄铁矿与钨酸铋摩尔比为1:1,前驱体溶液pH为3和煅烧温度为350 ~oC时所制备的复合催化剂具有较高的光催化活性,在365 nm紫外光照射140 min后,对初始浓度为100 mg/m~3苯的降解率可达66%、矿化率达61.8%。通过对Bi_2WO_6/FeS_2复合催化剂光降解苯的反应机理进行研究发现,在复合催化剂光催化降解苯的过程中,主要是由Bi_2WO_6产生的光生空穴(h~+)和氧衍生的超氧自由基(·O_2~-)起主导作用。(2)以黄铁矿为前驱体,采用水热-煅烧法制备BiVO_4/FeS_2复合催化剂具有较高的光催化活性。当黄铁矿与BiVO_4的摩尔比为0.6:1,煅烧温度为350 ~oC和前驱体溶液pH=5时制备的复合催化剂活性最高。并且当其经365 nm紫外光照射140 min后,对100 mg/m~3苯的降解率可达63.1%,矿化率达58.1%。通过对不同的催化剂进行表征发现Bi_2WO_6/FeS_2复合催化剂与纯Bi_2WO_6相比具有较大比表面积和较宽的光吸收范围。通过对BiVO_4/FeS_2复合催化剂光催化降解气态苯的机理进行研究发现:在光催化反应过程中,光生空穴(h~+)和羟基自由基(·OH)是降解气态苯的主要活性物种。(3)以黄铁矿为前驱体,采用水热-煅烧法制备FeS_2/Bi_2MoO_6复合催化剂具有较高的光催化活性。当黄铁矿与FeS_2/Bi_2MoO_6的质量比为0.05:1,煅烧温度为350 ~oC时制备的复合催化剂活性最高。并且当其经365 nm紫外光照射140 min后,对100 mg/m~3苯的降解率可达66.9%,矿化率达63.5%。通过对FeS_2/Bi_2MoO_6复合催化剂光催化降解气态苯的机理进行研究发现:在复合催化剂光催化降解苯的过程中,FeS_2/Bi_2MoO_6复合催化剂产生的光生空穴(h~+)、氧衍生的超氧自由基(·O_2~-)和羟基自由基(·OH)起主导作用。
【图文】：

20a) FeS2, (b) Bi2WO6, (c) Bi2WO6/FeS2复合催化剂图 3.4 不同催化剂的 SEM 图es of (a) FeS2, (b) Bi2WO6and (c) Bi2WO6/FeS2co6（350oC）和 Bi2WO6/FeS2复合催化剂（煅FeS2与 Bi2WO6的摩尔比为 1:1）的紫外漫 Bi2WO6的吸收边界在 446 nm 附近，与纯生了明显的红移，使其吸收边界拓宽到 5度上拓宽了 Bi2WO6的可见光响应范围。]计算：()/2ahvAhvEgn

38(a)FeS2、(b)纯 Bi2MoO6和(c) FeS2/Bi2MoO6图 5.4 不同复合催化剂的 SEM 图es of (a) FeS2, (b) Bi2MoO6and (c) FeS2/Bi2MoO6co350oC）、Bi2MoO6（350oC）和 FeS2/Bi2MoO铁矿与 Bi2MoO6的质量比为 0.05:1）的 S滑的块状结构（图 5.4a），，纯 Bi2MoO6由小b），根据 XRD 和 FTIR 结果可以推断在复合在黄铁矿表面。与纯 Bi2MoO6相比，复合催黄铁矿的加入有助于改善 Bi2MoO6的团聚从而更有利于复合催化剂表面对苯的吸附
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X701;O643.3;X51

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本文编号：2683740