【摘要】：我国是稀土生产和消费大国,稀土矿的开采产生大量的废渣,露天堆放的含放射性核素稀土矿渣经风化、降雨等自然淋洗作用,其中的放射性核素(U、Th等)被淋洗出来进入生态系统,对人类健康造成巨大隐患。本文主要选取30个稀土矿及其废渣样品,通过测量其放射性核素~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th和~(40)K比活度,最后选择不同类型及有较大放射性核素含量差异的铀钍渣(S1)、中和渣(S2)、四川稀土(S3)、镭渣(S4)4种稀土矿废渣分别进行静态浸泡和动态淋滤实验,研究浸出液和淋出液pH和铀、钍浓度的变化、铀淋出量以及淋滤对稀土矿渣放射性核素U含量的影响,从而大致了解4种稀土矿中放射性核素的释放迁移规律,为科学处理稀土矿渣及放射性污染防治提供科学依据。实验主要结论如下:(1)30个稀土矿样品均具有较强的放射性。4种用于浸泡和淋滤的稀土矿渣中,放射性核素~(238)U比活度大小依次为:镭渣(1.11×10~4~1.57×10~4 Bq/kg),铀钍渣(4.11×10~3~7.01×10~3 Bq/kg)、中和渣(2.86×10~3 Bq/kg),四川稀土最小(0.68×10~3~1.15×10~3 Bq/kg);放射性核素~(232)Th比活度大小依次为:镭渣(1×10~7Bq/kg)、铀钍渣(3.79×10~5~5.98×10~5 Bq/kg)、四川稀土(6.32×10~4~6.60×10~4 Bq/kg)、中和渣(4.29×10~3Bq/kg)。(2)动态淋滤实验:S1、S3、S4三种酸性矿渣在第一周期淋滤前期,过筛矿渣淋出液pH值小于未过筛矿渣,碱性矿渣S2在两个淋滤周期中,过筛矿渣淋出液始终大于未过筛矿渣。第二周期淋滤后,S1、S3未过筛矿渣淋出液pH逐渐小于过筛矿渣,S4则是未过筛矿渣淋出液pH持续大于过筛矿渣。淋滤周期时间间隔对矿渣的酸析出有一定恢复。U浓度随着淋滤量的增加,浓度呈下降趋势。其中S1、S3过筛矿渣(S1-G、S3-G)淋出液U浓度显著高于未过筛矿渣(S1-WG、S3-WG),S2、S4未过筛矿渣(S2-WG、S4-WG)淋出液U浓度高于过筛矿渣(S2-G、S4-G),但随着淋滤时间的增加,在不同时间内未过筛矿渣U浓度均高于过筛矿渣。(3)静态浸泡实验:S1、S2、S3 pH呈不同程度的上升趋势,S4在浸泡时间内pH变化为先升后降。随着浸泡时间的增加,大粒径未过筛矿渣浸出液pH值小于小粒径过筛矿渣。4种稀土矿渣浸出液U浓度的变化基本一致,总体呈上升趋势且U浓度的变化均有快速和缓慢两个过程。不同粒径的同种矿渣浸出液中,S1过筛矿渣U浓度始终大于未过筛矿渣,S2、S3和S4则为未过筛矿渣大于过筛矿渣。(4)动态淋滤实验和静态浸泡实验中,淋出液和浸出液~(232)Th浓度变化与矿渣及淋出液和浸出液pH大小呈正相关。当动态淋滤实验的淋出液为弱酸性和碱性时,淋出液中~(232)Th浓度会随着pH的升高而上升;静态浸泡实验的浸出液中~(232)Th浓度无论浸出液为酸性或是碱性,均随着pH的升高而上升。(5)相同或相近酸碱性的矿渣在淋滤实验和浸泡实验过程中的铀释放淋出量分别具有相似的规律。淋滤实验各个月份的铀淋出量的最大值出现在3~6月份,且淋出量与模拟酸雨淋滤量呈正相关。淋滤周期间的时间间隔有利于U析出能力的恢复,且淋滤实验铀淋出量远大于浸泡实验。(6)淋滤前后,稀土矿渣的放射性核素含量发生变化。铀钍渣G(S1-G)淋滤前的~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K比活度大于淋滤后,镭渣(S4)淋滤前~(238)U比活度显著大于淋滤后,镭渣G(S4-G)淋滤后比淋滤前降低了约6倍,镭渣WG(S4-WG)降低了约10倍,~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K则相对稳定。其余矿渣~(238)U、~(226)Ra、~(232)Th、~(40)K比活度均为淋滤后大于淋滤前。
【图文】：
2.1 实验材料实验所用稀土伴生放射性废渣均由我校与广东省环境辐射监测中心联合采样广东省稀土废渣、除杂渣、铀钍渣、中和渣和镭渣等，其中选择不同类型及射性核素含量差异的 4 种稀土矿渣进行淋滤和浸泡实验，为铀钍渣、中和渣和镭渣，，分别标记为样品 S1、S2、S3 和 S4。2.2 实验装置与仪器本论文为研究稀土矿伴生放射性废渣中放射性核素的浸泡和淋滤溶出机制，究结果[58]，设计动态淋滤实验和静态浸泡实验装置。2.2.1 动态淋滤实验装置动态淋滤实验装置——淋滤柱设计如图 2-1。
图 2-2 静态浸泡实验装置Fig.2-2 Immersion experiment device2.2.3 实验试剂与仪器实验配制模拟酸雨所用的硝酸、硫酸为分析纯，均来自广州化学试剂厂；配制臣氏蒸馏水。实验所用仪器见表 2-1。表 2-1 实验仪器与设备Table 2-1 Analysis apparatus and equipment名称 型号 厂家电感耦合等离子体质谱仪 NexION 300 珀金埃尔默股份有限低本底反康普顿 γ 谱仪 BE3830 美国 CANBERRA 公微量铀分析仪 WGJ-III 杭州大吉光电仪器有限pH 计 PHB-3 上海三信仪表厂
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X753
【参考文献】
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本文编号：
2686186
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