泰乐菌素与甲氧苄啶在官能化中孔炭与中孔硅上的吸附研究

发布时间：2020-06-05 16:00

【摘要】：采用模板法制备中孔炭(记为CMK-3,C-LTA)与中孔硅(记为SBA-15),采用硝酸对中孔炭CMK-3,C-LTA进行改性,采用硅硼比1:5,1:10与1:15用量的硼酸对中孔硅SBA-15进行改性。通过傅里叶变换红外光谱仪,X射线光电子能谱(XPS),氮气吸附脱附等温线和波恩滴定等对吸附剂进行表征,以活性炭F-300,聚乙烯为参比吸附剂研究上述吸附剂在泰乐菌素,甲氧苄啶和磺胺甲恶唑上的吸附行为,主要结果如下。硝酸改性前后F-300,CMK-3,C-LTA的FT-IR图谱表明,材料表面与孔道内部均有羧基与酚羟基的负载。XPS与波恩滴定表明经硝酸改性后F-300,CMK-3与C-LTA表面氧元素含量均有提升,CMK-3与C-LTA的官能团负载量高于F-300。氮气吸附脱附实验表明F-300,CMK-3,C-LTA比表面积与孔容均出现降低现象,这表明含氧官能团成功负载在了 F-300,CMK-3,C-LTA表面与孔道内。pH=5下吸附等温线实验表明,硝酸改性后的F-300,CMK-3,C-LTA,对泰乐菌素与甲氧苄啶的吸附量均高于改性前材料,且CMK-3与C-LTA材料的吸附量高于F-300材料。这是由于在pH=5时,阳离子形态的泰乐菌素与甲氧苄啶能够与负载在吸附剂上的酸性官能团发生路易斯酸碱作用,吸附后材料的孔容变化也验证了这一结论。pH变化值对吸附实验影响表明,随着pH的变化,CMK-3,C-LTA的吸附量受pH影响较大,这是由于材料所负载的官能团和吸附质间路易斯酸碱作用的强弱所导致。吸附动力学实验考察了上述吸附剂对泰乐菌素和甲氧苄啶的吸附速率,结果表明,硝酸改性后的吸附剂对泰乐菌素和甲氧苄啶的吸附速率均有提升,且吸附速率高低与酸性官能团含量有关。综上,硝酸改性在中孔炭CMK-3和C-LTA上负载的酸性官能团能够提升其对泰乐菌素和甲氧苄啶的吸附量和吸附速率,并且改性后材料吸附效果受pH值影响较为明显。硼酸改性中孔硅材料的FT-IR图谱表明,硼酸改性后的中孔硅材料表面有硼氧键的形成,氮气吸附结果表明,含硼的中孔硅材料的比表面积与孔容,均高于原材料,且硅硼比为1:15的中孔硅材料比表面积与孔容优于硅硼比为1:5和1:10的材料。这说明硼酸的引入能够在中孔硅表面负载酸性官能团,而硼酸含量过高时会影响中孔硅材料的中孔结构。pH=5吸附等温线结果表明,硼酸改性的中孔硅材料,对甲氧苄啶有着良好的吸附性能,这是由于在pH=5阳离子形态的甲氧苄啶可以与负载在材料表面的酸性官能团发生路易斯酸碱作用,而pH=5时中性分子居多的磺胺甲恶唑难以与酸性官能团发生反应,因此吸附量较低。对甲氧苄啶与磺胺甲恶唑进行共吸附实验时,磺胺甲恶唑与甲氧苄啶分子结构上的吸电子基团与给电子基团相互吸引,提升了磺胺甲恶唑的吸附量。pH值对甲氧苄啶和磺胺甲恶唑的吸附影响也表明,随着pH值的变化,吸附质的离子形态很大程度上决定了其与负载在中孔硅上酸性官能团的反应量,从而影响吸附剂对甲氧苄啶和磺胺甲恶唑的吸附量。吸附动力学结果表明,硼酸改性后的中孔硅材料在吸附速率上优于改性前材料。综上,硼酸改性中孔硅材料对甲氧苄啶吸附量和吸附速率的提升,以及甲氧苄啶和磺胺甲恶唑吸附量的差异,均说明硼酸改性后含氧官能团很大程度上影响了中孔硅材料对甲氧苄啶和磺胺甲恶唑的吸附行为。甲氧苄啶在改性前后中孔硅材料上的吸附量远高于磺胺甲恶唑,而共吸附实验下磺胺甲恶唑的吸附量得到了很大提升。
【图文】：

Ａ－Ｆ－３００，邋Ａ－ＣＭＫ－３与Ａ－Ｃ－ＬＴＡ表面均有含氧官能团羧基与羟基出现，这表明硝酸改性逡逑在Ｆ－３００，ＣＭＫ－３与Ｃ－ＬＴＡ上成功负载了含氧官能团。逡逑２．３．１．２邋氮气吸附－脱附实验逡逑硝酸改性前后的Ｆ－３００、中孔炭ＣＭＫ－３、与中孔炭Ｃ－ＬＴＡ的氮气吸附脱附等温线如逡逑图２．３所示。逡逑丨，

本文编号：2698279