UV高级氧化法对水中神经藻毒素BMAA的去除效能研究

发布时间：2020-06-05 17:04

【摘要】：水体富营养化带来藻类的过量繁殖问题,近年来,其伴随出现的藻毒素危害受到普遍关注。?-N-甲氨基-L-丙氨酸(BMAA)是一种新型神经藻毒素,被认为是神经退行性疾病肌萎缩性脊髓侧索硬化症以及帕金森综合征(ALS-PDC)的可能致病因子。该毒素在世界范围内分布广,能够生物富集,具有很高的潜在危害性。然而目前关于水体中BMAA去除的报道极少,针对水体中BMAA的去除研究对于保障居民用水安全具有重要意义。本文针对水体中BMAA潜在危害大且相关去除研究非常局限的问题,探究了UV/H_2O_2和UV/PDS两种高级氧化方法对于BMAA的氧化效果,考察了常规影响因素(氧化剂投量、pH等)以及环境水质对于BMAA氧化效能的影响,并分别对两种氧化过程的氧化中间产物以及降解路径进行分析。研究结果表明,UV/H_2O_2主要基于·OH氧化BMAA,过氧化氢投量的增加和BMAA初始浓度的降低均会促进反应进行;紫外光强对反应非常显著,在0.67mW/cm~2与2.34mW/cm~2光强下反应30分钟BMAA去除率相差68.02%;反应对pH依赖性极强,只有中性和弱碱性条件下能够降解完全,pH=9达到最高反应速率0.1394min~(-1);反应速率随温度升高增幅较小。UV/PDS主要基于SO_4~(·-)氧化BMAA,反应速率随过硫酸盐投量的增加线性增长且随BMAA初始浓度增加而下降;紫外光强对反应有较明显影响,紫外光强从0.67mW/cm~2升至2.34mW/cm~2,反应速率从0.2346min~(-1)增加至0.8348min~(-1);pH对反应速率影响显著,在强酸性条件下反应极慢,在弱酸性、中性和碱性条件下反应迅速,pH=8时反应速率最快,可达0.9477min~(-1);温度对反应速率影响较小。考察了水环境中阴离子对氧化反应的影响作用,结果表明HCO_3~-作用较复杂,在UV/PDS中表现出促进作用,在UV/H_2O_2中低浓度和高浓度分别表现出促进和抑制作用,而Cl~-、天然有机物对两种反应体系均表现出抑制作用。利用LC/MS/MS对反应产物进行了分析,结果表明UV/H_2O_2和UV/PDS氧化BMAA具有相同的5种氧化中间产物,其质荷比(m/z)分别为118(Ⅰ)、88(Ⅱ)、89(Ⅲ)、87(Ⅳ)、59(Ⅴ),根据氧化产物可以推测两条降解路径,主要作用均是通过氨基取代、C-N键的断裂以及脱氢反应从而实现对BMAA的降解。总的来说,UV/PDS和UV/H_2O_2均能有效降解BMAA,相比较而言UV/PDS氧化BMAA具有更快的反应速率、更高的矿化度,更利于水体中BMAA的去除。
【图文】：

不具有生物活性的苏铁种子，Cox等人在日本的Kii半源，这是除了关岛以外另一个公认的ALS-PDC发病率性质-L-丙氨酸（BMAA）是一种L-型非蛋白氨基酸，未发，分子式为C4H10N2O2，分子量118.3g mol-1。BMAA由，具有甲基氨基侧链，盐酸化合物是易溶于水的白色4.2±30.3℃，闪点125.7±44.2℃，在pH为1至10范围内系数为1。它是极性和亲水性的，具有比较低的辛醇-水数，pKa（酸解离常数）值等于2.1，与所有其他常见常数分别为6.6和9.8，远低于任何其他碱性氨基酸，其稳定不易分解，该性质使BMAA在生理pH下具有中性AA可以以游离状态或者与蛋白质结合的状态存在，已和蛋白质结合态的BMAA比例大致在1:120至1:60之间

图 1-2 BMAA 氯化氧化路径[58]化水处理行业中最常用的氧化剂之一，，能够十分迅有两种氧化机制，臭氧分子能够与烯烃基团，活，而产生的羟基自由基能够随机攻击有机分子中臭氧氧化 MC-LR 的氧化效能，较低浓度的臭氧就 5.9，臭氧与 MC-LR 摩尔比为 1:1 时，在半分钟内时在酸性和中性条件的氧化效能也强于碱性，作者
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X52

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本文编号：2698350