金属有机骨架复合材料的制备及其吸附性能研究

发布时间：2020-06-07 19:02

【摘要】：随着人口的增长和社会经济与科技的快速发展,大气、水、固废、土壤等环境污染越来越严重。合理利用水资源,保护和改善水环境质量,提供安全的饮用水,是目前的首要任务。去除水中的重金属引起了当今科技工作者的广泛关注。本论文以金属有机骨架ZIF-67和HKUST-1分别负载到滤纸和有机玻璃上,制备了七种绿色环保的复合材料用来吸附去除水中的重金属镉和铅,为去除水中重金属污染提供了实验依据、理论基础和方法。首先概述了重金属污染物的物理化学性质、来源和在环境中的迁移转化过程,以及去除水体中重金属污染的主要方法。随后综述了金属有机骨架的发展历程和实际应用,及其常见的合成方法。最后提出了本课题的研究内容、意义以及创新点。以滤纸(Filter paper,FP)为载体,将金属有机骨架ZIF-67固载到滤纸的表面,制备了一种新型的复合材料ZIF-67@FP。通过红外、X射线衍射、扫描电镜、元素分析等方法对吸附前后的ZIF-67@FP复合材料进行表征。利用制备的ZIF-67@FP复合材料吸附水体中的重金属镉,当Cd(II)初始浓度为50mg/L,吸附时间6h,吸附温度30℃,振荡速率160rpm,ZIF-67@FP的投加量为80mg时,其吸附量为15.59mg/g。探究时间、初始浓度、吸附剂的投加量、pH、离子强度等因素对吸附的影响。准二级吸附动力学和Langmuir吸附等温模型更适合ZIF-67@FP吸附Cd(II)的吸附过程。用0.1mol/L硫脲对ZIF-67@FP进行洗脱再吸附,循环5次,ZIF-67@FP复合材料的吸附性能仍能达到12.55mg/g。依据滤纸表面纤维带有的羟基官能团能和金属离子发生反应的机理,将金属有机骨架HKUST-1固载到滤纸表面,制备出HKUST-1@FP复合材料。通过红外、X射线衍射、扫描电镜、元素分析等方法对吸附前后的材料进行表征。探究复合材料HKUST-1@FP复合材料对水体中的重金属铅的吸附,当Pb(II)初始浓度为200mg/L,吸附时间5h,吸附温度30℃,振荡速率160rpm,HKUST-1@FP投加量为200mg时,其吸附性能为47.54mg/g。探究时间、初始浓度、吸附剂投加量、pH、离子强度等因素对吸附过程的影响。准二级吸附动力学和Langmuir吸附等温模型更适合HKUST-1@FP吸附Pb(II)的吸附过程。用0.1mol/L硫脲对HKUST-1@FP复合材料进行洗脱,循环5次,其吸附性能仍能达到42.7mg/g。利用有机玻璃(聚甲基丙烯酸甲酯,PMMA)能够溶解于有机溶剂N-甲基吡咯烷酮中,向溶解了有机玻璃的N-甲基吡咯烷酮溶液中分别投加不同比例的金属有机骨架ZIF-67和HKUST-1,利用反相法制备了ZIF-67系列复合材料ZIF-67/PMMA-1、ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1系列复合材料HKUST-1/PMMA-1、HKUST-1/PMMA-2、HKUST-1/PMMA-4。利用红外、X射线衍射、扫描电镜等方法对其进行表征。通过ZIF-67系列复合材料吸附镉和HKUST-1系列复合材料吸附铅实验,发现ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1/PMMA-4的吸附性能更好。用0.1mol/L硫脲对吸附后的复合材料进行洗脱再吸附,循环5次,ZIF-67/PMMA-2和HKUST-1/PMMA-4的吸附性能仍然有7.75mg/g和35.64mg/g。
【图文】：

图 2-1 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的红外光谱图Fig. 2-1 FT-IR spectrum of ZIF-67, FP and ZIF-67@FP-67 的 XRD 图谱如图 2-2 所示，其特征衍射峰在 2θ=19.05°、32.4着纯相的六边形晶体的(001),(100),(101)和(102)晶面[96]。在ZI现了与 ZIF-67 相对应的 X 衍射峰，所以进一步研究表明了 ZI但是 ZIF-67@FP 的 X 衍射峰的峰强较弱，因为每片滤纸上只7 晶体，ZIF-67 的 X 衍射峰被滤纸较强的 X 衍射峰所掩盖，导致图谱上展现出了相对于 ZIF-67 较弱的 X 衍射峰。

图 2-1 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的红外光谱图Fig. 2-1 FT-IR spectrum of ZIF-67, FP and ZIF-67@FPZIF-67 的 XRD 图谱如图 2-2 所示，其特征衍射峰在 2θ=19.05°、32.42°、37.9°和 38.9°，分别对应着纯相的六边形晶体的(001),(100),(101)和(102)晶面[96]。在ZIF-67@FP的XRD图谱上发现了与 ZIF-67 相对应的 X 衍射峰，，所以进一步研究表明了 ZIF-67 被固载到了滤纸上。但是 ZIF-67@FP 的 X 衍射峰的峰强较弱，因为每片滤纸上只能固载大约 6～8g ZIF-67 晶体，ZIF-67 的 X 衍射峰被滤纸较强的 X 衍射峰所掩盖，导致了在 ZIF-67/FP的 XRD 图谱上展现出了相对于 ZIF-67 较弱的 X 衍射峰。图 2-2 ZIF-67、FP 和 ZIF-67@FP 的 XRD 图谱Fig. 2-2 XRD pattern of ZIF-67, FP, and ZIF-67@FP图 2-3(a)指 ZIF-67 晶体的扫描电镜图，从图中可以观察到 ZIF-67 呈六面体型
【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ424;X703

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本文编号：2701864