城市污水厂中芳香酸酯的分布特征及去除规律研究

发布时间：2020-06-07 20:16

【摘要】：芳香酸酯是一类应用广泛的人工合成化合物,主要包括对羟基苯甲酸酯(Parabens,PBs)和邻苯二甲酸酯(Phthalate esters,PAEs)。PBs和PAEs分别作为防腐剂和增塑剂,被广泛应用于个人护理产品和塑料制品中,是人们经常接触到的化学品。然而它们不仅会对环境生态造成危害,还会干扰人体的内分泌系统。随着越来越多的化学品进入千家万户,更多的PBs和PAEs也随着人们的日常生活进入生活污水,其对环境及人体的危害可能会进一步加重。而城市污水处理厂是生活污水的主要受纳体之一,也是污染物的主要排放源之一。因此,有必要对城市污水中PBs和PAEs的分布特征和去除规律进行系统的研究。本研究选取广州市某城市污水厂倒置A~2/O工艺各阶段污水水相中的对羟基苯甲酸酯和邻苯二甲酸酯为研究对象,采用固相萃取作为预处理方法,运用LC-MS/MS检测5种PBs含量,GC-MS检测15种PAEs含量。通过检测各工艺段污染物的浓度,本研究分析了倒置A~2/O工艺中PBs和PAEs的分布特征和季节变化,初步判断了PBs和PAEs在倒置A~2/O工艺的去除途径,并对污水处理厂出水中PBs和PAEs的风险进行了评估。主要结果与结论如下:(1)该污水处理厂进水中5种对羟基苯甲酸酯总浓度(∑_5PBs)范围在94.20-956.53ng·L~(-1),均值为528.16 ng·L~(-1),出水中∑_5PBs范围在0.89-14.72 ng·L~(-1),均值为5.99 ng·L~(-1)。PBs在进水中的主要组成成分为MeP、EtP和n-PrP,而n-BuP和BzP仅占∑_5PBs中很小一部分(2%)。该污水处理厂进水中的∑_5PBs浓度在春季最高,秋季最低,春季∑_5PBs的均值是秋季的5.7倍,其中MeP的浓度差异最大。PBs在四季中的成分组成有一定变化,但主要组成成分均为MeP、EtP和n-PrP。(2)该污水处理厂对∑_5PBs的平均去除率为98.6%,其中三种主要单体(MeP、EtP和n-PrP)的平均去除率均高于98%。该污水处理厂对污水中PBs起主要去除作用的阶段为从进水到缺氧前段,去除率均值为98.4%,去除途径可能为生物降解、吸附和稀释。在后续的生物处理阶段,PBs被进一步去除。季节变化对PBs去除率的影响较小。该污水处理厂中∑_5PBs的年受纳量和年排放通量分别为424.12 kg和4.82 kg。出水中PBs的生态风险低。(3)该污水处理厂进水中15种邻苯二甲酸酯总浓度(∑_(15)PAEs)范围在1.67-8.88μg·L~(-1),均值为5.34μg·L~(-1),出水中∑_(15)PAEs范围在0.88-1.97μg·L~(-1),均值为1.38μg·L~(-1),低于我国排放标准限值。DEP和DBP是进水中的主要PAEs单体,分别平均占∑_(15)PAEs的35%和30%。污水处理厂进水中∑_(15)PAEs浓度在冬季最高,夏季最低,冬季的均值是夏季的1.7倍,其中DEP的浓度差异最大。季节变化对PAEs的成分组成有一定影响。(4)该污水处理厂对∑_(15)PAEs的平均去除率为70.9%。DMP和DEP的平均去除率分别为97.8%和99.0%。DIBP、DBP和DEHP的平均去除率分别为45.2%、55.3%和49.5%。污水处理厂对PAEs起主要去除作用的阶段为从进水到缺氧前段,去除率均值为64.9%。季节变化对PAEs的去除率有一定影响。该污水处理厂中∑_(15)PAEs的年受纳量和年排放通量分别为4288 kg和1108 kg。出水中的PAEs仍有中等生态风险。上述的结果与结论揭示了对羟基苯甲酸酯和邻苯二甲酸酯在城市污水处理流程中的分布特征和去除规律,为评估污水处理厂对芳香酸酯的处理效果提供了参考依据。
【图文】：

图 1-1 本研究中 5 种对羟基苯甲酸酯的结构式Fig.1-1 The structural formula of parabens in present study性去几十年中被认为是 安全‖的对羟基苯甲酸酯，在近年来却被发现素活性，，而引起广泛关注。尽管对羟基苯甲酸酯被认为是一种毒性敏作用的防腐剂，但癌症和肥胖可能与对羟基苯甲酸酯有关。近年有甲酸酯类物质会对人类有一定的乳腺癌和免疫功能失调风险[9]。已有肿瘤组织中能检测出 ng·g-1级别的对羟基苯甲酸酯[21]。最近在老鼠基苯甲酸酯会抑制双酚 A 和雌二醇代谢中的关键酶，从而影响老22]。亦有研究表明，对羟基苯甲酸酯可能会诱发肥胖症[23]。另外，的对羟基苯甲酸酯更具有毒性，这给以氯消毒为深度处理的水处25]。解

图 1-2 本研究中检出的邻苯二甲酸酯的结构式Fig.1-2 The structural formula of detected PAEs in present study.4 降解邻苯二甲酸酯在自然环境的降解主要分为生物降解、水解和光解，水解途径一解成对应的邻苯二甲酸单酯，而后再进一步分解成邻苯二甲酸[59]。关于邻苯二物降解的研究最早可以追溯到二十世纪六十年代[50]。国内外已有较多关于邻苯[50, 60-62]
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

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本文编号：2701942