改性生物炭对水中磺胺嘧啶的去除试验研究

发布时间：2020-06-11 14:38

【摘要】：磺胺类抗生素(SAs)是与人们的生产生活联系密切的新型污染物,它在环境中的存在浓度虽然较低,但是其输入途径多样且向环境中不断地持续输入,并具有结构稳定性及环境持久性,饮用水常规处理工艺和污水处理厂的生化处理等对抗生素的处理效果并不理想,容易造成环境危害。本文利用高温裂解法制得芦苇生物炭,并用磷酸浸渍法对其进行改性,制得磷酸改性生物炭(GBC);通过溶胶凝胶法制备TiO_2溶胶,将其负载到改性生物炭上制得TiO_2/GBC复合材料;以磺胺嘧啶(SDZ)为目标污染物,考察生物炭(BC)及磷酸改性生物炭(GBC)的吸附性能及TiO_2/GBC的光催化降解性能。主要成果如下:(1)生物炭材料制备和表征在500℃条件下,高温裂解芦苇秆,制得BC;然后用磷酸浸渍改性,得到GBC;再通过溶胶凝胶法制备得到TiO_2溶胶,并将其负载到GBC上,得到TiO_2/GBC复合材料。借助SEM、EDS、FTIR、XRD等技术手段表征GBC和TiO_2/GBC的理化性质。SEM结果表明GBC较BC表面孔隙增多,孔体积变小,显著增加吸附剂的比表面积;TiO_2粉末呈颗粒状,粒径较大,是颗粒大范围团聚的结果;GBC表面布满了白色的TiO_2的粉末。XRD结果显示TiO_2为粉末状的介孔材料且介孔有序排列,排列的周期约为3-4nm。EDS和FT-IR结果显示改性前后生物炭表面元素组成及含量发生了明显的变化。(2)磷酸改性芦苇生物炭对磺胺嘧啶吸附特性研究以磺胺嘧啶为目标污染物,研究磷酸改性芦苇生物炭的吸附性能,发现GBC对磺胺嘧啶的去除率可由改性前的60.47%提高至93.14%;强碱性条件时(pH9时),磺胺嘧啶的去除率明显降低。用Langmuir和Freundlich模型拟合得到GBC对磺胺嘧啶的最大吸附量为5.5035mg·g~(-1),GBC对磺胺嘧啶的吸附属于优惠吸附。吸附过程用准二级动力学方程进行拟合更为适合,表明生物炭对磺胺嘧啶的吸附速度与生物炭的吸附活性点位的平方成线性关系。热力学计算数据表明,吸附过程属于自发的吸热反应,GBC与SDZ二者之间以物理吸附为主。吸附过程主要的吸附机理包括微孔捕获、π-πEDA作用、氢键作用、疏水作用和静电作用。(3)TiO_2/GBC复合材料光催化降解磺胺嘧啶试验研究利用磺胺嘧啶为目标污染物,探究TiO_2/GBC复合材料的光催化性能。通过光催化降解磺胺嘧啶的实验得到,TiO_2/GBC复合材料中TiO_2和GBC的最佳质量比为3:1;磺胺嘧啶的去除率在单独25W紫外灯照射下为57%,投加催化剂之后去除率上升到94%。最佳质量比条件下合成的TiO_2/GBC复合材料,最佳投加量2g/L时,磺胺嘧啶去除率达到最大(94.6%);实验条件下,在pH=6.46时磺胺嘧啶达到最佳去除率,酸碱条件均对降解效果有不利影响。经过5次重复实验,TiO_2/GBC复合材料依然具有较高的光催化活性。
【图文】：

效果图,生物炭,磷酸,扫描电镜

山东师范大学硕士学位论文效果。经磷酸改性后放大 500 倍的效果图 B-1 中显示，生物炭相较改性之前大小没有发生明显的改变，而表面更加光滑，孔隙变得小而多，图 A-2、B-2 分别为生物炭（BC）和磷酸改性生物炭（GBC）继续放大 2000 倍得到的效果图。相较于图 A-1 和图 B-1，孔隙结构特征更为明显，可以更加清晰地看到小孔的排布规律。从 SEM 表征结果可以得出，，改性之后生物炭表面孔隙增多，这将显著增加吸附剂的比表面积，提供更多的吸附位点，增强材料的吸附性能，从而有效增加对磺胺嘧啶的吸附量。

生物炭,磷酸

15图 2-2 磷酸改性生物炭（GBC）、TiO2及 TiO2/磷酸改性生物炭（TiO2/GBC）的 SEM 表征Fig.2-2 SEM images of GBC, TiO2and TiO2/GBC2.2.2 X 射线粉末衍射（XRD）图 2-3 为 TiO2和 TiO2/GBC 的小角度 XRD 图谱。本实验中 TiO2没有经过热处理，成非晶状态，在小角度 2θ为 1 附近有一很强的衍射峰，显示 TiO2溶胶粒子十分微小，制备的 TiO2为粉末状的介孔材料且介孔是有序排列的，排列的周期约为 3-4nm。试验测得 TiO2/GBC 复合材料的 XRD 图谱与 TiO2的 XRD 图谱基本一致，表明负载到磷酸改性生物炭上的 TiO2物相与 TiO2纯品相比并没有发
【学位授予单位】：山东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703

【参考文献】