典型有机污染物在小清河及黄、东海的分布特征研究

发布时间：2020-06-16 10:08

【摘要】：本论文以山东省小清河和黄、东海区域的沉积物和水体为研究对象,以小清河中的多环芳烃、卤代阻燃剂这两种典型有机污染物以及黄、东海区域中卤代阻燃剂为目标物,分析了其浓度水平和空间分布特征,探讨了有机污染物从河流到海洋的迁移输送过程,评估了解小清河和黄、东海有机污染物的污染状况,揭示了洋流作用下河流对海洋污染物的输入所产生的影响。研究结果对该区域污染物的地球化学循环具有重要的科学意义。河流和海洋环境中的有机污染物可能来自于地表径流物质的输入、人类活动的直接排放、大气沉降和污染物的降解等,另外污染物还可以通过大气的长距离输送和气-水界面交换而进入到海洋。河流是地表水循环的重要组成部分,污染物会随着河流迁移并最终汇入海洋,导致海洋成为一些污染物主要的汇。污染物在进入海洋后引起的海洋环境污染问题是影响我国海洋环境安全的一个重要因素。通过对小清河流域多环芳烃和卤代阻燃剂的研究表明:(1)多环芳烃(PAHs)和卤代阻燃剂(HFRs)在小清河沉积物和水体中分布较广泛,沉积物和水体中的Σ_(15)PAHs浓度范围分别为17.15-3808 ng/g dw(平均浓度为988.7 ng/g dw)、10.40-337.3 ng/L(平均浓度为89.63 ng/L);沉积物中的ΣHFRs浓度范围为3.663-232.9 ng/g dw。(2)沉积物中多环芳烃的组成主要是以4环和5环为主,水体中的主要以2环和3环为主。沉积物中卤代阻燃剂的组成主要是以十溴二苯乙烷(DBDPE)和十溴联苯醚单体(BDE209)这两种十溴产品为主,水体中DPs和DBDPE这两种物质占主要部分。(3)从小清河源头到河口站位,多环芳烃和卤代阻燃剂这的浓度及分布特征有明显的差异性。对于多环芳烃,河流段沉积物和水体的污染程度高于河口、海湾的样品;而对于卤代阻燃剂,从河口到莱州湾的沉积物卤代阻燃剂浓度普遍较高,这可能是由于潍坊和莱州湾临岸溴系阻燃剂生产地的陆源排放所造成的。河口沉积物中卤代阻燃剂浓度较高可能与河口最大浑浊带的滞留效应有关。点源排放是影响这两种有机污染物浓度及分布特征的主要因素。总之,小清河多环芳烃和卤代阻燃剂这两种污染物的污染程度都处于较严重的水平。黄海卤代阻燃剂污染程度高于东海的。沉积物中ΣPBDEs和BDE209的浓度范围分别是0.3-108.5 pg/g dw(平均浓度为20.4 pg/g dw)和1.1-924 pg/g dw(平均浓度为127pg/g dw);ΣaBFRs和DBDPE的浓度范围分别是n.d.-293 pg/g dw(平均浓度为60.2 pg/g dw)和n.d.-9460 pg/g dw(平均浓度为1700 pg/g dw)。水体中BDE209和DBDPE的浓度范围分别为0.11-35.68 pg/L和n.d.-199.11 pg/L。沉积物卤代阻燃剂分布特征为:沉积区高,沉积区外低;水体中卤代阻燃剂分布特征为:近岸高,远岸较低。这两种环境介质均以DBDPE和BDE209为主要污染物,说明该海域卤代阻燃剂的污染主要源于工业十溴联苯醚的应用和排放,这与我国卤代阻燃剂市场工业品的使用状况一致。我国溴系阻燃剂最大的生产地位于莱州湾附近的潍坊海滨经济开发区,受山东半岛沿岸流的携带,黄河入海泥沙在冬季能穿过莱州湾、渤海海峡,进入黄海,在黄海沉积区沉积。由于水动力条件(受山东半岛沿岸流、黄海沿岸流和黄海暖流形成的气旋式涡旋控制)以及河流物质的输入,黄河泥沙在向黄海传输的过程中吸附莱州湾高浓度的阻燃剂,在渤海沿岸流和黄海沿岸流的作用下,泥沙与阻燃剂共迁移共沉积,最终传输到北黄海和南黄海。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院烟台海岸带研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X522;X55
【图文】：

溴系阻燃剂,化学结构,十溴联苯醚

图 1.1 本文研究的溴系阻燃剂的化学结构（甄小妹，2016）Figure 1.1 The chemical structures of BFRs in this paper近些年来随着国际上对传统多溴联苯醚的禁用和限制政策的推行，一些新型溴系阻燃剂逐渐在市场上开始应用了起来，逐步替代 PBDEs 的使用，其生产量在迅速增加。他们被认为毒性小且阻燃性能好，如十溴联苯醚的替代品十溴二苯乙烷（DBDPE）和八溴联苯醚的替代物 TBE。本研究中某些新型溴系阻燃剂的结构式如图 1.1。有研究指出部分新型的溴系阻燃剂会通过食物链传递，产生生物累积和放大作用，最终对环境和人体造成毒害作用（Jin 等，2016）。这类阻燃剂的研究现在已成为环境科学关注的热点问题。BDE209 是十溴联苯醚工业品的主要成分，并且溴含量是 PBDEs 单体中最高的，呈白色固体粉末状。十溴二苯乙烷（DBDPE）的化学结构与传统的 BDE209 非常相似，唯一的不同就是 DBDPE 两个苯环之间依靠碳链连接而非 BDE209 的醚结构如图 1.2，

化学结构

图 1.2 DBDPE 和 BDE209 的化学结构（孙闰霞，2016）Figure 1.2 The chemical structures of DBDPEand BDE209年来已有研究报道，DBDPE 在环境中被广泛检出，普遍存在于大气、水积物甚至生物体中，并且其浓度水平远远超过 BDE209（Zhen 等，2018）E 被富集在生物体内的毒性研究虽然还处在初级阶段，但是 DBDPE 可以乳动物体内的甲状腺信号已经被证实（Johnson 等，2013），在老鼠肝脏代谢产物的存留，因此 DBDPE 的生态安全性受到了质疑（Wang 等，201境和人类健康的潜在风险也引起了极大的关注。表 1.2 aBFRs 及 DPs 的物理化学性质Table 1.2 The Physicochemical properties of aBFRs and DPs in this study物质 LogKow 水溶解度（mol/L）蒸气压（Pa） LogK-6-5

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