分散固相萃取结合气相色谱—质谱联用技术测定水体中的痕量持久性有机污染物

发布时间：2020-06-18 03:53

【摘要】：持久性有机污染物(persistent organic pollutants,简称POPs)是指通过各种环境介质(大气、水、生物体等)能够长距离迁移并长期存在于环境,进而对人类健康和环境具有严重危害的天然或人工合成的有机污染物质。POPs对生态环境和人类健康造成的严重危害引起了全球的广泛关注,各国学者都在致力于研究解决POPs的污染问题。因此开发出针对多种POPs的快速、低耗、灵敏的检测方法对于环境保护和人体健康都具有十分重要的意义。本研究自主合成制备了两种新型吸附材料:氢氟酸刻蚀天然沙粒多孔材料和Fe3O4@C磁性纳米材料,并基于这两种吸附材料开发出了对水体中痕量的持久性有机污染物PCBs及PBDEs的分散固相萃取前处理方法,结合GC-MS/MS对不同地点的实际水样进行了检测,验证了方法的适用性,探讨了其商业价值。本文主要结果如下:1.以普通建筑用沙为原料,经大量蒸馏水冲洗除土后,过筛得到颗粒均匀的沙粒,用氢氟酸将沙粒刻蚀,形成表面多孔结构,冲洗、除杂、烘干后得到新型多孔吸附材料,将该材料作为吸附剂,开发了一种分散固相萃取结合GC-MS/MS的方法检测水中痕量的PCBs。通过对吸附条件(吸附剂质量、样品pH值、吸附时间和离子强度)和解吸条件(解吸时间、洗脱溶剂类型和体积)的优化,得到了对PCBs的吸附效果最佳的实验条件,并在该条件下进行了方法验证和实际样品分析。结果表明,刻蚀后沙粒成分显著变化,表面出现了蜂窝状微孔,使得该材料具有良好的吸附性能;与之前报道的方法相比,应用该材料开发的检测方法具有更低的检出限,其线性范围在10-1000μg/L之间,可以满足一般样品的检测要求;方法的重复性较好,不同地区沙子为原料合成的吸附材料间存在一定的差异。2.首先以六水合三氯化铁(Iron(III)chloride hexahydrate,FeCl3.6H2O)、乙二醇(ethylene glycol,(CH2OH)2),聚乙二醇(polyethylene glycol,[(CH2OH)2]n)和乙酸钠(sodium acetate,Na Ac)作为原料,通过高温溶剂热法合成了直径在200-400 nm之间的Fe3O4纳米微球。再将合成的Fe3O4加入葡萄糖水溶液中,通过水热法合成Fe3O4@C磁性纳米材料。将该材料作为吸附剂,开发了磁性分散固相萃取技术结合GC-MS(NCI)检测水体中痕量的PBDEs的方法,通过响应面法优化该方法的吸附条件(吸附时间、吸附剂质量和离子强度),单因素法优化解吸条件(解吸溶剂种类),得到了最佳实验条件。在最优条件下进行方法验证和实际样品分析。结果表明,Fe3O4@C磁性纳米微球具有磁性材料和碳纳米材料特点,其比表面积大,化学稳定性好,具有超顺磁性,利用外加磁场可将其与样品快速分离,对水体中的PBDEs有很好的吸附性能和吸附效率;基于Fe3O4@C的磁性纳米材料分散固相萃取方法对PBDEs的回收率在72.8%-97.9%之间,较许多其他水体中PBDEs的检测方法更有优势。
【学位授予单位】：山东农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.63;X832

【参考文献】